基于超音速氣流碰撞的席夫堿、茶堿共晶、金屬有機(jī)框架化合物及聚苯胺合成新方法研究.pdf

1、隨著人們環(huán)保意識(shí)的不斷增強(qiáng)，機(jī)械合成反應(yīng)在化學(xué)合成中受到了越來越多的關(guān)注。傳統(tǒng)的機(jī)械合成方法主要包括球磨法、研磨法、螺旋擠壓法以及微波法，但是這些傳統(tǒng)的機(jī)械合成方法存在成本高、反應(yīng)時(shí)間長(zhǎng)，規(guī)模小以及難以實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)的缺點(diǎn)?；趥鹘y(tǒng)機(jī)械合成的缺點(diǎn)，本文提出了一種全新的機(jī)械合成法——超音速氣流碰撞法，該方法具有反應(yīng)時(shí)間短、操作簡(jiǎn)單、適合大規(guī)模合成等優(yōu)點(diǎn)，本文主要研究的內(nèi)容是利用超音速氣流碰撞法成功合成了四類芳香族有機(jī)化合物，并探討了反應(yīng)時(shí)

2、間對(duì)四種不同體系反應(yīng)進(jìn)程的影響以及席夫堿類化合物的動(dòng)力學(xué)模型。
　　（1）采用超音速氣流碰撞法成功合成了三種席夫堿、四種茶堿藥物共晶、四種金屬有機(jī)框架以及聚苯胺化合物。并應(yīng)用紅外光譜（FT-IR），射線衍射儀(XRD)，差熱分析(DTA)，掃描電鏡（SEM），透射電鏡（TEM），紫外光譜（UV-Vis），核磁（1H NMR）以及單晶衍射對(duì)合成的目標(biāo)化合物結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，證明了目標(biāo)產(chǎn)物的成功合成。
　　（2）為研究隨著反應(yīng)時(shí)間

3、的變化不同反應(yīng)體系的變化規(guī)律，通過 DTA、XRD分析對(duì)四種不同反應(yīng)體系隨反應(yīng)時(shí)間的變化進(jìn)行了相應(yīng)的研究。通過分析可知四種不同的反應(yīng)體系都是在循環(huán)1-2次后就有新的產(chǎn)物生成，并通過與傳統(tǒng)的研磨法固相合成反應(yīng)相對(duì)比，證明了該方法可以快速的實(shí)現(xiàn)固相化學(xué)合成反應(yīng)，同時(shí)也確定了反應(yīng)所需要的時(shí)間，為下一步開展實(shí)驗(yàn)研究提供了數(shù)據(jù)支撐。
　?。?）為進(jìn)一步研究該裝置的反應(yīng)機(jī)理，采用非原位紫外光譜對(duì)兩種席夫堿目標(biāo)產(chǎn)物進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)模型分析，通過分析

4、證明間硝基苯甲醛縮對(duì)苯二胺席夫堿符合 D2擴(kuò)散模型，D2模型中生成物往往以圓柱形狀的二維擴(kuò)散模式進(jìn)行成核、生長(zhǎng)及形成宏觀物質(zhì)。同時(shí)擬合出對(duì)苯二胺與間硝基苯甲醛反應(yīng)的速率常數(shù)為0.018S-1。同樣通過分析證明2-羥基-1-萘甲醛縮對(duì)苯二胺席夫堿符合 A4模型，根據(jù)該模型我們可以分析出合成該化合物的生成過程，化學(xué)反應(yīng)首先在兩種反應(yīng)物接觸處的晶格發(fā)生，晶體中存在的缺陷優(yōu)先開始反應(yīng)生成晶核。隨著兩種反應(yīng)物的運(yùn)動(dòng)，生成晶核的量逐漸增多，對(duì)苯二胺