金屬有機(jī)框架化合物的合成、表征以及性能研究.pdf

1、金屬有機(jī)框架(MOFs)化合物在過去的十幾年里得到了突飛猛進(jìn)的發(fā)展。MOFs具備高密度的孔道(最高占自由體積的90％)和巨大的內(nèi)部比表面積(最高可達(dá)到6000m2/g)因此逐漸被人們關(guān)注。同時(shí)由于MOFs本身有機(jī)基團(tuán)和無機(jī)離子的配位而引起的各種結(jié)構(gòu)特殊易變性,使得它在清潔能源,氣體儲存(如氫氣和甲烷),作為高容量的吸附劑等方面具有潛在的應(yīng)用前景。
　　作為一種典型的MOF,MIL-53(Al)的三維框架結(jié)構(gòu)是由無限個(gè)AlO4(OH

2、)2八面體通過對苯二甲酸(H2BDC)鏈接而成。MIL-53(Al)在氣體吸附和有機(jī)化合物分離領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用。在本論文中,我們采用無水AlCl3為鋁源,對苯二甲酸為配體,N,N二甲基甲酰胺為溶劑,在150~220℃下通過溶劑熱方法合成出結(jié)晶度高,具有均一棒狀形貌的MIL-53(Al)。我們所制備的MIL-53(Al)具有高的熱穩(wěn)定性,穩(wěn)定區(qū)間為270~500℃,并且BET比表面積高達(dá)1400m2/g,高于文獻(xiàn)[1]中所報(bào)道的114

3、0m2/g。論文還詳細(xì)研究了各種合成參數(shù),如原料摩爾比、H+離子、競爭配體,以及反應(yīng)時(shí)間、溫度和壓力對產(chǎn)物的形貌和結(jié)構(gòu)的影響。其中,重點(diǎn)研究了鹽酸和乙酸在合成體系中對于樣品結(jié)晶度,形貌尺寸,比表面積等控制和影響作用。結(jié)果表明,鹽酸的加入能顯著地改善MIL-53(Al)的結(jié)晶性能,乙酸的加入能使MIL-53(Al)晶體形態(tài)呈均一短棒狀分布,并且兩者都明顯的提高了MIL-53(Al)的產(chǎn)率,并且在一定程度上提高了MIL-53(Al)的比表面