氮摻雜石墨烯-氮摻雜碳-無(wú)機(jī)納米顆粒復(fù)合材料的制備及儲(chǔ)鋰性能研究.pdf

1、發(fā)展低成本、高容量和高安全性的電池負(fù)極材料成為當(dāng)前鋰離子電池工業(yè)的關(guān)鍵，因此設(shè)計(jì)新型的具備工藝簡(jiǎn)單、成本低、環(huán)境友好和產(chǎn)率高等特點(diǎn)的復(fù)合材料應(yīng)用于鋰離子電池負(fù)極材料具有重要的理論與實(shí)際意義。
　　本研究以氨基葡萄糖為含氮碳源，采用簡(jiǎn)單且環(huán)保的溶液混合及高溫碳化法制備了一種新型復(fù)合材料，即氮摻雜石墨烯/硅@氮摻雜碳（NG/Si@NC），并采用XRD、SEM、TEM和XPS等對(duì)其結(jié)構(gòu)、微觀形貌等的表征，測(cè)試了其作為鋰離子電池負(fù)極材料時(shí)

2、的電化學(xué)性能，并探討了硅含量對(duì)復(fù)合材料微觀形貌和電化學(xué)性能的影響。SEM和TEM觀察發(fā)現(xiàn)，在復(fù)合材料中，硅納米顆粒表面均勻覆蓋了一層無(wú)定形碳層（厚度在8nm左右），并作為整體均勻分散且錨定封裝在石墨烯片層中；XPS和Raman結(jié)果顯示，NG/Si@NC復(fù)合材料中碳層和石墨烯均成功的摻雜了氮元素；元素面掃描顯示氮元素分布均勻，與碳元素的分布一致。NG/Si@NC電極在500mA/g的電流密度下，最初可逆比容量為1142mAh/g，100個(gè)

3、循環(huán)后容量保持率為82％，其中碳層和石墨烯片起到了雙重保護(hù)的作用；更重要的是，由于氮摻雜提高了電子和鋰離子的有效傳輸，使得Si@NC/NG電極材料的可逆比容量和倍率性能均高于未摻雜氮的Si@C/G復(fù)合材料，并高于文獻(xiàn)報(bào)道的絕大多數(shù)類似的復(fù)合材料。另外，通過(guò)改變NG/Si@NC復(fù)合材料中硅的含量，可以得到不同厚度的碳層結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能。當(dāng)硅含量分別為57.5、70.3、83.9和89.2wt%時(shí)，對(duì)應(yīng)的包覆在硅顆粒表面的碳層厚度分別為10

4、、7、5和3nm；當(dāng)硅在NG/Si@NC復(fù)合材料中的含量為70.3%時(shí)，電極可以保持穩(wěn)定的循環(huán)特性、相對(duì)較高的可逆比容量和最優(yōu)的倍率性能，即綜合電化學(xué)性能最優(yōu)。
　　本研究還利用氨基葡萄糖為含氮碳源，通過(guò)水熱和高溫碳化法制備了四氧化三鐵/氮摻雜碳/氮摻雜石墨烯（Fe3O4/NC/NG）復(fù)合材料。宏觀照片、SEM和BET的分析結(jié)果表明：該復(fù)合材料具有三維多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)；TEM觀察得到Fe3O4納米顆粒均勻的鑲嵌在石墨烯-碳層上，粒徑為

5、8nm左右；壓縮性能測(cè)試顯示，F(xiàn)e3O4/NC/NG復(fù)合材料具有極好的柔韌性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。Fe3O4/NC/NG電極材料在200mA/g的電流密度下，循環(huán)100次后的可逆比容量為905mAh/g，具有95%的容量保持率；當(dāng)電流密度為1A/g時(shí)，材料的可逆比容量為628mAh/g；與Fe3O4/C/G和Fe3O4/G相比，F(xiàn)e3O4/NC/NG復(fù)合材料的循環(huán)性能和倍率性能顯著提高，且優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的絕大多數(shù)類似的復(fù)合材料。Fe3O4/NC/