氮摻雜石墨烯-氮摻雜碳-無機納米顆粒復合材料的制備及儲鋰性能研究.pdf

1、發(fā)展低成本、高容量和高安全性的電池負極材料成為當前鋰離子電池工業(yè)的關鍵，因此設計新型的具備工藝簡單、成本低、環(huán)境友好和產(chǎn)率高等特點的復合材料應用于鋰離子電池負極材料具有重要的理論與實際意義。
　　本研究以氨基葡萄糖為含氮碳源，采用簡單且環(huán)保的溶液混合及高溫碳化法制備了一種新型復合材料，即氮摻雜石墨烯/硅@氮摻雜碳（NG/Si@NC），并采用XRD、SEM、TEM和XPS等對其結構、微觀形貌等的表征，測試了其作為鋰離子電池負極材料時

2、的電化學性能，并探討了硅含量對復合材料微觀形貌和電化學性能的影響。SEM和TEM觀察發(fā)現(xiàn)，在復合材料中，硅納米顆粒表面均勻覆蓋了一層無定形碳層（厚度在8nm左右），并作為整體均勻分散且錨定封裝在石墨烯片層中；XPS和Raman結果顯示，NG/Si@NC復合材料中碳層和石墨烯均成功的摻雜了氮元素；元素面掃描顯示氮元素分布均勻，與碳元素的分布一致。NG/Si@NC電極在500mA/g的電流密度下，最初可逆比容量為1142mAh/g，100個

3、循環(huán)后容量保持率為82％，其中碳層和石墨烯片起到了雙重保護的作用；更重要的是，由于氮摻雜提高了電子和鋰離子的有效傳輸，使得Si@NC/NG電極材料的可逆比容量和倍率性能均高于未摻雜氮的Si@C/G復合材料，并高于文獻報道的絕大多數(shù)類似的復合材料。另外，通過改變NG/Si@NC復合材料中硅的含量，可以得到不同厚度的碳層結構及電化學性能。當硅含量分別為57.5、70.3、83.9和89.2wt%時，對應的包覆在硅顆粒表面的碳層厚度分別為10

4、、7、5和3nm；當硅在NG/Si@NC復合材料中的含量為70.3%時，電極可以保持穩(wěn)定的循環(huán)特性、相對較高的可逆比容量和最優(yōu)的倍率性能，即綜合電化學性能最優(yōu)。
　　本研究還利用氨基葡萄糖為含氮碳源，通過水熱和高溫碳化法制備了四氧化三鐵/氮摻雜碳/氮摻雜石墨烯（Fe3O4/NC/NG）復合材料。宏觀照片、SEM和BET的分析結果表明：該復合材料具有三維多孔網(wǎng)絡結構；TEM觀察得到Fe3O4納米顆粒均勻的鑲嵌在石墨烯-碳層上，粒徑為

5、8nm左右；壓縮性能測試顯示，F(xiàn)e3O4/NC/NG復合材料具有極好的柔韌性和結構穩(wěn)定性。Fe3O4/NC/NG電極材料在200mA/g的電流密度下，循環(huán)100次后的可逆比容量為905mAh/g，具有95%的容量保持率；當電流密度為1A/g時，材料的可逆比容量為628mAh/g；與Fe3O4/C/G和Fe3O4/G相比，F(xiàn)e3O4/NC/NG復合材料的循環(huán)性能和倍率性能顯著提高，且優(yōu)于文獻報道的絕大多數(shù)類似的復合材料。Fe3O4/NC/