二氧化鈦基納米結構的制備、微結構調(diào)控及光催化性能增強研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、21世紀,環(huán)境和能源問題是人類面臨的最大挑戰(zhàn)。半導體光催化技術,為人類提供了一種有效治理環(huán)境污染和高效利用太能能的途徑。自1972年日本科學家Fujishima和Honda發(fā)現(xiàn)TiO2作為單晶電極,在光照條件下,能將H2O分解成H2和O2開始,以TiO2為代表的一系列半導體金屬氧化物受到廣泛的關注,TiO2不僅具有抗腐蝕能力強、高效、無毒、價格低廉、光化學性能穩(wěn)定等諸多優(yōu)點,而且具有對環(huán)境友好、生物功能,如今被廣泛應用的光催化劑之一。然

2、而,TiO2光催化材料在實際應用中存在下列問題:量子效率低;光響應范圍較窄,只能吸收太陽光中的紫外光;難以回收利用等,阻礙了其商業(yè)化的發(fā)展和實際應用。本論文圍繞二氧化鈦基光催化材料的組成、結構與性能的關系,系統(tǒng)深入的開展了研究工作,在高活性二氧化鈦的微結構調(diào)控、非金屬摻雜、半導體復合、光催化性能增強等方面的研究中取得一些研究成果,其主要內(nèi)容可以概括為以下四個方面:
  (1)采用兩步水熱法制備了一種新奇的Ag@分層TiO2核-殼納

3、米結構二氧化鈦,Ag核直徑在200nm左右,尺寸不是很均勻,納米片組合的層狀結構作為殼緊緊地包裹Ag納米球,這種特殊結構保護了Ag納米球不被腐蝕和溶解,且增大了Ag和TiO2的接觸面積;金屬Ag作為光生電子的暫時聚集地,具有及時轉移電子的功能,能高效的分離光生電子-空穴對,減緩其復合,提高載流子利用率并提高Ag@h-TiO2復合光催化劑催化性能;TiO2分層狀的結構,比表面積較大,能吸附較多的染料,且能夠增強光散射提高光的吸收兒率,從而

4、增強催化劑的光催化性能;在模擬太陽光作用下通過8個循環(huán)測試了降解甲基橙和亞甲基藍,結果表明其具有較好的光催化降解性能。
  (2)采用一步溶劑熱法合成氟硼共摻雜TiO2納米顆粒,以氟硼酸為氟、硼源,三氯化鈦為鈦源,通過調(diào)節(jié)兩者的比例、反應的溫度和時間等影響因素,成功制備了含有氧空位且暴露(001)品面的TiO2納米顆粒;當HBF4與TiCl3體積比為0.5∶1時,反應溫度和時間分別為200℃和12h時,制備樣品的形貌為納米片狀且直

5、徑并不均勻,厚度較為均一,大約70nm,所暴露的(001)品面也不是非常平滑完整的,而是存在很多凹陷和孔涮結構;相比純的TiO2,由于氟與硼的協(xié)同作用提高了TiO2的可見光光催化活性,制備的光催化劑在紫外-可見光譜范圍內(nèi)對光催化降解甲基橙表現(xiàn)出較好的光催化活性。
  (3)我們以四氯化鈦和尿素為反應物、十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)作為模板,通過一步溶劑熱法合成金紅石相/銳鈦礦相TiO2異質(zhì)結納米花;采用XRD,SEM,TEM和

6、BET等表征手段對制備的金紅石/銳鈦礦TiO2異質(zhì)結納米花進行了測試;制備的TiO2異質(zhì)結納米花以金紅石相TiO2為骨架,銳鈦礦相TiO2納米晶作為催化劑負載在其表面上,由于金紅石相TiO2的能帶與銳鈦礦相TiO2之間存在差異,而且其骨架能夠成為光生載流子輸運的天然通道,由于金紅石/銳鈦礦相異質(zhì)結中銳鈦礦的導帶邊能高于金紅石相,光生電子從銳鈦礦相轉移至金紅石相,而空穴則從金紅石相轉移到銳鈦礦相,導致有效的電子空穴分離,提高了光催化活性;

7、研究了在模擬太陽光輻射下對亞甲基藍的催化效果。
  (4)我們以鈦酸異丙脂作為鈦源,六水硝酸鈰作為鈰源,將具有可見光吸收的窄帶隙的半導體材料CeO2復合到TiO2納米顆粒表面形成異質(zhì)結構,制備了CeO2/TiO2異質(zhì)結納米花,復合物的紫外-可見光吸收邊由紫外光區(qū)域拓寬到可見光區(qū)域,從而提高光響應范圍,采用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、和紫外-可見光吸收(UV-vis)等表征手段對制備的樣品形貌和結構

8、進行測試,并以甲基橙為目標污染物,測試了樣品的光催化性能;由于CeO2的導帶底電位高于TiO2的導帶底電位,因而CeO2導帶激發(fā)的電子可以由兩者的接觸面很輕松地轉移到TiO2的導帶;類似的,TiO2價帶產(chǎn)生的空穴可以由兩者的接觸面注入到CeO2的價帶上。這使得光生電子-空穴對能夠快速分離,有助于提高光催化活性;另外,在可見光下,CeO2激發(fā)產(chǎn)生電子-空穴對,光生電子可以從CeO2導帶傳到TiO2的導帶,光生空穴可以從TiO2的價帶轉移到

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