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文檔簡介
1、含糖聚合物(glycopolymer)是指將低分子化合物與含糖基的不飽和單體經(jīng)某種方法聚合而成的功能高分子。由于糖組分中含有豐富的羥基,可以改善聚合物的親水性、生物相容性和生物可降解性,含糖聚合物在生物、醫(yī)藥等方面的應用越來越廣泛。通過共聚反應在疏水材料中引入糖基,能有效的提高材料的親水性,從而擴寬其生物應用領(lǐng)域。
本論文選擇葡萄糖為模型,發(fā)展了一種簡單便捷的制備含糖共聚物納米纖維的方法。實驗首先應用酶促合成法制備了含糖單體6
2、-O-乙烯基癸二酸-D-吡喃型葡萄糖酯(OVSEG),之后采用水相沉淀聚合的方法將含糖單體與丙烯腈(AN)制備成丙烯腈基含糖共聚物Poly(AN-co-OVSEG),通過各種表征手段確認其結(jié)構(gòu)。應用靜電紡絲技術(shù),以此含糖共聚物為基礎(chǔ),制備了兩種納米纖維:Poly(AN-co-OVSEG)納米纖維和Poly(AN-co-OVSEG)/MWCNTs復合納米纖維。通過掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)觀察兩種纖維的形貌;通過接
3、觸角測試、BSA吸附實驗檢測納米纖維的生物相容性;在此基礎(chǔ)上,系統(tǒng)考察了含糖共聚物納米纖維酶的固定化的行為。研究主要內(nèi)容包括以下幾個方面:
(1)丙烯腈基含糖共聚物的制備
通過化學合成法和酶促合成法合成了可聚合的葡萄糖單體,并利用水相沉淀聚合法制備了共聚物Poly(AN-co-OVSEG)。研究了引發(fā)劑濃度、單體濃度、反應溫度、反應時間等因素對聚合反應的影響,并對聚合反應條件進行了優(yōu)化。產(chǎn)物經(jīng)紅外光譜(FT-IR)、
4、核磁共振氫譜(1HNMR)和凝膠滲透色譜表征,確認其結(jié)構(gòu)和分子量。
(2)丙烯腈基含糖共聚物納米纖維的制備
應用靜電紡絲技術(shù)制備了Poly(AN-co-OVSEG)納米纖維。考察了紡絲條件(紡絲液濃度、外加電壓、紡絲液流速、接收距離)對纖維形貌的影響。通過紡絲條件的優(yōu)化,確定最佳紡絲條件為:紡絲液濃度30%、外加電壓14KV、流速0.5mL/h、噴絲頭到接收屏之間的距離為15cm。掃描電子顯微鏡(SEM)結(jié)果顯示,此
5、條件下纖維粗細均勻,平均直徑為146nm。通過接觸角測試、BSA吸附實驗檢測納米纖維的生物相容性。實驗結(jié)果表明:隨著聚合物中含糖量的增加,納米纖維的接觸角由65.5°(聚丙烯腈納米纖維)降到49°;BSA吸附量由原來的0.32g/m2降到0.16g/m2。一般來說,接觸角越小,材料的親水性越好;材料的生物相容性越好,其抗蛋白污染能力越強。由此可見,本文所采用的OVSEG與AN共聚的方法可以實現(xiàn)對聚丙烯腈材料的改性,改善材料的生物相容性。
6、
(3)丙烯腈基含糖共聚物/MWCNTs復合納米纖維的制備
在最佳條件下,應用靜電紡絲技術(shù)制備了不同MWCNTs含量的丙烯腈基含糖共聚物/MWCNTs復合納米纖維。通過掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)表征纖維形貌。研究了MWCNTs含量對復合纖維親水性及力學性能的影響。實驗結(jié)果表明:隨著MWCNTs含量的增加,材料的親水性增大;力學性能測試結(jié)果顯示MWCNTs含量為2%時,纖維的力學性能最佳,1%時
7、次之。SEM結(jié)果顯示MWCNTs含量超過1%時,纖維形貌發(fā)生較大變化,能看到明顯的串珠結(jié)構(gòu)。由此可見,當MWCNTs含量為1%時,纖維的綜合性能最佳。
(4)酶的固定化研究
利用材料表面的羥基與環(huán)氧氯丙烷反應,在復合納米纖維表面引入一定量的環(huán)氧基團。通過環(huán)氧基團與過氧化氫酶的氨基反應,將過氧化氫酶固定到Poly(AN-co-OVSEG)納米纖維和Poly(AN-co-OVSEG)/MWCNTs復合納米纖維上。研究了固
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