2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、相對(duì)于傳統(tǒng)的鋰離子電池而言,鋰空氣電池因具有更高的理論能量密度已成為世界關(guān)注的焦點(diǎn)。其中水系鋰空氣電池具有開路電壓高、循環(huán)性能好等優(yōu)點(diǎn),且不存在有機(jī)體系鋰空氣電池中鋰金屬易被 H2O及 CO2腐蝕、有機(jī)電解液氧化分解、空氣電極堵塞等關(guān)鍵性的問題。然而由于H2O與Li接觸會(huì)發(fā)生劇烈的化學(xué)反應(yīng),因此水系鋰空氣電池的研究重點(diǎn)在于鋰電極的保護(hù),研究開發(fā)在水溶液中穩(wěn)定存在的高性能無機(jī)固態(tài)鋰離子電解質(zhì)隔膜是保護(hù)鋰電極的關(guān)鍵。
  論文選擇無機(jī)

2、固態(tài)鋰離子電解質(zhì)為研究目標(biāo),研究Li1+xAlxGe2-x(PO4)3(LAGP)電解質(zhì)的制備工藝及其電化學(xué)性能,探討燒結(jié)溫度及離子摻雜對(duì)LAGP電解質(zhì)離子電導(dǎo)率的影響,研究其離子電導(dǎo)率的提升途徑、工藝和機(jī)理。同時(shí)探討LAGP電解質(zhì)在不同pH值水溶液中的穩(wěn)定性以及與不同陽極材料界面之間的相容性。利用流延成型方法探索 LAGP電解質(zhì)薄膜的制備工藝以及無機(jī)-有機(jī)樹脂復(fù)合電解質(zhì)薄膜的制備方法,并優(yōu)化水系鋰空氣電池的結(jié)構(gòu)。最后成功將其應(yīng)用于堿性

3、電解液-水系鋰空氣電池。研究得到的主要結(jié)論如下:
  (1)采用溶膠-凝膠法制備了不同Al3+摻雜量的LAGP電解質(zhì)粉體。當(dāng)Al3+摻雜量為0.4時(shí),LAGP在900 oC恒溫?zé)Y(jié)11 h具有最高的離子電導(dǎo)率和密度。Al3+摻雜量較低時(shí),LAGP電解質(zhì)由于晶格中Li+含量以及密度低而造成其離子電導(dǎo)率較低;而過高的Al3+摻雜會(huì)在燒結(jié)過程中析出較多的二次絕緣相,將降低電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。電解質(zhì)的晶界處存在適量的 AlPO4能夠形成

4、AlPO4:Li+空間電荷層,有利于提高電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。燒結(jié)時(shí)間過短不利于陶瓷的致密化,導(dǎo)致晶界阻抗過大;而燒結(jié)時(shí)間過長(zhǎng)時(shí),在熱應(yīng)力的作用下陶瓷晶界之間會(huì)產(chǎn)生微裂紋,將增加電解質(zhì)的晶界阻抗,而降低了電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。
  (2) LAGP電解質(zhì)在弱堿性溶液中性能穩(wěn)定,同時(shí)其與Li7Ti5O12接觸界面穩(wěn)定。在LiCl飽和的LiOH溶液中浸漬后離子電導(dǎo)率沒有明顯的變化;在LiCl溶液中浸漬后離子電導(dǎo)率變高,主要原因是在浸漬后電

5、解質(zhì)的晶界之間出現(xiàn)二次導(dǎo)電相LiCl?xH2O;在去離子水中浸漬后晶粒阻抗增大,主要原因是晶格中的Li+與H+發(fā)生了離子交換。LAGP與Li以及Li-In合金接觸界面會(huì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)Ge4++Li→ Ge3++Li+;而LAGP與Li7Ti5O12接觸界面是穩(wěn)定的。
  (3)采用流延成型法成功制備了LAGP電解質(zhì)膜片,流延漿料固含量高達(dá)84%。通過流延成型制備的LAGP在900 oC恒溫?zé)Y(jié)12 h后,總離子電導(dǎo)率為3.38×10

6、-4S cm-1,高于Ohara公司生產(chǎn)的商業(yè)LATP電解質(zhì)膜片(3.3×10-4S cm-1);樣品厚度可以控制在75?m左右。同時(shí),摻雜適當(dāng)比例的納米氧化物TiO2、ZrO2、GeO2均有利于提高電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率以及抗彎強(qiáng)度。當(dāng)摻雜5wt.% TiO2時(shí),電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率提高到8.37×10-4S cm-1,其抗彎強(qiáng)度也從48.02 N mm-2提高到74.60 N mm-2。主要是因?yàn)門i4+離子半徑與Ge4+相近,部分取代增

7、加了晶格中原子之間的間隙,有利于 Li+的遷移,從而提高了鋰離子電導(dǎo)率;同時(shí)納米氧化物的添加有助于流延素坯帶的燒結(jié),提高了電解質(zhì)的致密度,降低了電解質(zhì)的晶界阻抗。
  (4)采用間苯二銨與雙酚 A型液體環(huán)氧樹脂混合溶液固化后可有效填充LAGP-5wt.% TiO2電解質(zhì)中的開孔結(jié)構(gòu),解決了電解質(zhì)的透水問題。LAGP-5wt.%TiO2樹脂復(fù)合電解質(zhì)膜片的晶粒阻抗相對(duì)于之前的電解質(zhì)膜片的晶粒阻抗變化不大,然而晶界阻抗明顯增大,室溫總

8、離子電導(dǎo)率降低到4.19×10-4S cm-1,主要是因?yàn)闃渲^緣相存在于電解質(zhì)的晶界以及空隙之間。復(fù)合電解質(zhì)中有機(jī)樹脂的含量約為4 wt.%,其抗彎強(qiáng)度提升到111.16 N mm-2。LAGP-5wt.% TiO2樹脂復(fù)合電解質(zhì)膜在50℃飽和LiCl溶液以及LiCl飽和的LiOH溶液中浸漬一周后,電解質(zhì)的晶粒以及晶界阻抗沒有明顯的變化。我們利用該LAGP-5wt.% TiO2樹脂復(fù)合電解質(zhì)膜作為水系鋰空氣電池水穩(wěn)定鋰電極保護(hù)材料制備

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