BaTiO3-(Na1-4Bi3-4)(Mg1-4Ti3-4)O3介質(zhì)陶瓷的結(jié)構(gòu)、性能及其摻雜改性機(jī)理研究.pdf

1、多層陶瓷電容器(MLCC)是電子信息技術(shù)的重要基礎(chǔ)元器件，廣泛應(yīng)用于電子信息技術(shù)領(lǐng)域。鈦酸鋇(BaTiO3)具有很高的介電常數(shù)及長(zhǎng)壽命的絕緣特性而被用于多層陶瓷電容器。本論文以改善鈦酸鋇的溫度穩(wěn)定性、提高介電常數(shù)以及降低燒結(jié)溫度為主要研究目的。選取確定具有核-殼(Core-shell)結(jié)構(gòu)的BaTiO3-(Na1/4Bi3/4)(Mg1/4Ti3/4)O3(BT-NBMT)新材料作為基礎(chǔ)體系，探討新材料體系的組成、顯微結(jié)構(gòu)以及性能之間的

2、因果關(guān)系，設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)探討B(tài)T-NBMT體系Core-shell結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理，為了驗(yàn)證Core-shell結(jié)構(gòu)形成機(jī)理以及改善BT-NBMT陶瓷體系的低溫端的溫度穩(wěn)定性，在基礎(chǔ)體系上分別引入兩種不同熔點(diǎn)的物質(zhì)(Bi2O3及MgO)來(lái)探討 BT-NBMT體系中 Core-shell結(jié)構(gòu)的形成因素以及形成機(jī)理，為了進(jìn)一步改善BT-NBMT體系的低溫穩(wěn)定性，獲得滿足X8R及X9R(?C/C25 ℃≤15％)特性的介質(zhì)材料，引入少量不同熔點(diǎn)的物質(zhì)

3、(Nb2O5、Ta2O5以及NaNbO3)降低低溫峰對(duì)應(yīng)的溫度來(lái)改善瓷料的介電性能，同時(shí)驗(yàn)證BT-NBMT陶瓷晶粒Core-shell結(jié)構(gòu)形成機(jī)理。具體內(nèi)容如下：
　　1深入探討了(1-x)BT-xNBMT(x=0.05~0.40)基礎(chǔ)體系的結(jié)構(gòu)及性能關(guān)系。(1-x)BT-xNBMT(x=0.08~0.40)體系的介溫曲線上都能觀察到兩個(gè)介溫峰，然而通過(guò)透射電子顯微鏡(TEM)以及拉曼光譜分析可知，x≤0.08的樣品并沒(méi)有出現(xiàn)明顯

4、的Core-shell結(jié)構(gòu)，而是出現(xiàn)鐵電宏疇以及極性納米微區(qū)，影響著體系的介電性能以及鐵電性。該樣品的兩個(gè)介溫峰不依賴頻率，呈現(xiàn)“馬鞍形”特征，并且剩余極化及矯頑電場(chǎng)達(dá)到最大。通過(guò)透射電子顯微鏡及能譜分析儀(EDS)觀察到0.8BT-0.2NBMT體系中豐富的Core-shell結(jié)構(gòu)，分析了陶瓷晶粒Core-shell結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理。
　　2制備不同球磨時(shí)間下0.8BT-0.2NBMT陶瓷，比較球磨后粉體粒度以及燒結(jié)后陶瓷晶粒尺寸

5、大小，論證了 BT-NBMT體系為溶解-沉淀機(jī)制，利用唯象晶粒生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)方法探討0.8BT-0.2NBMT陶瓷樣品的晶粒生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)指數(shù)n以及晶粒生長(zhǎng)激活能Q，球磨20H及40H的陶瓷的n值分別為2.9和2.6。Q值分別為190±10kJ/mol及160±10kJ/mol。n及Q值反映了0.8BT-0.2NBMT陶瓷的晶粒生長(zhǎng)機(jī)制，0.8BT-0.2NBMT陶瓷晶粒生長(zhǎng)受到固溶體阻礙的控制，說(shuō)明BT-NBMT體系生長(zhǎng)機(jī)制傾向溶解-沉淀機(jī)制

6、。
　　3用傳統(tǒng)固相法制備兩種不同熔點(diǎn)氧化物（Bi2O3及MgO）摻雜BT-NBMT陶瓷，進(jìn)一步研究了BT-NBMT陶瓷晶粒的Core-shell結(jié)構(gòu)傾向于溶解-沉淀機(jī)理。討論了體系中Core-shell結(jié)構(gòu)形成的因素，特別是鈦酸鋇及鉍基鈣鈦礦復(fù)合體系，通過(guò)3RC等效電路對(duì)體系中阻抗譜進(jìn)行擬合，研究 MgO以及 Bi2O3摻雜BT-NBMT陶瓷體系的電學(xué)性能以及導(dǎo)電機(jī)制。
　　4在BT-NBMT基礎(chǔ)上，用不同熔點(diǎn)物質(zhì)(Nb2

7、O5、Ta2O5及NaNbO3)摻雜間接驗(yàn)證了BT-NBMT體系Core-shell結(jié)構(gòu)溶解-沉淀機(jī)理，同時(shí)制備滿足X8R以及X9R特性的材料。比較上述三種物質(zhì)摻雜BT-NBMT體系后效果最佳的順序?yàn)椋篘aNbO3、Nb2O5以及Ta2O5，性能最佳組分分別為：0.8BT-0.2NBMT-4.0mol%NaNbO3(ε25 ℃=1940，tanδ25 ℃=0.012,?C/C25 ℃≤15%的溫度范圍在-55~160 ℃)、0.8BT-

8、0.2NBMT-1.75mol%Nb2O5(ε25 ℃=1750，tanδ25 ℃=0.008,?C/C25 ℃≤15%的溫度范圍在-58~157 ℃)以及0.8BT-0.2NBMT-1.5mol%Ta2O5(ε25 ℃=1643，tanδ25 ℃=0.010,?C/C25 ℃≤15%的溫度范圍在-56~160 ℃)。0.8BT1-0.2NBMT-2.0mol%Nb2O5陶瓷通過(guò)改變鈦酸鋇原料獲得 X9R特性，其在ΔC/C25 ℃≤±1