碳納米材料修飾Al2O3復(fù)合物的制備及其對負載型TiO2光催化性能的影響.pdf

1、光催化領(lǐng)域的研究可以追溯到上世紀(jì)80年代，早期曾發(fā)現(xiàn)油漆粉化以及金屬氧化物與有機物在陽光下接觸下會變黑。在過去的30年里，光催化技術(shù)因其在大氣及水體處理、自身清潔方面具有較高的實際應(yīng)用性，已被越來越多的研究人員所關(guān)注。目前研究最多的光催化劑為二氧化鈦，它具有較高的光催化活性、良好的化學(xué)穩(wěn)定性以及價格低廉、無毒無二次污染等特點，可以將某些類型的有機物完全分解成二氧化碳和水。然而，TiO2在某些方面，如量子效率低，不能有效利用太陽光，難以重

2、復(fù)利用的缺點，限制它的廣泛應(yīng)用。如何使TiO2的可見光活性提高及能夠重復(fù)利用成為目前研究的重點。通過將TiO2負載于比表面積較大、機械強度高的載體表面，可以提高TiO2的重復(fù)使用性能，此外，還可以促進光生電子和空穴的有效分離，提高TiO2的量子尺寸效率。本文選用具有多孔、大比表面積的氧化鋁及可傳遞電子的碳納米材料，研究了兩種材料復(fù)合后對二氧化鈦光催化性能的影響。以硝酸鋁為鋁源，采用沉淀法制備了氧化鋁-碳納米管、氧化鋁-石墨烯復(fù)合載體，以

3、鈦酸四丁酯（TBT）為前驅(qū)體，通過浸漬法將TiO2負載于復(fù)合載體上，制備了TiO2/Al2O3-MWCNT、TiO2/Al2O3-石墨烯復(fù)合材料；以尿素為N源，氧化鋁-碳納米管為載體，采用鈦酸四丁酯通過溶膠凝膠法，制得N摻雜型TiO2/Al2O3-MWCNT，采用XRD、DRS、SEM等表征手段對所制備的光催化劑進行分析、表征，考察了光催化劑在紫外光、可見光條件下的光催化活性。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴以硝酸鋁為鋁源，采用沉淀法

4、制備了氧化鋁-碳納米管復(fù)合載體，以鈦酸四丁酯（TBOT）為前驅(qū)體，通過浸漬法將 TiO2負載與復(fù)合載體上。通過XRD、TEM、SEM、BET、EDS等手段對催化劑的形貌結(jié)構(gòu)進行了表征，通過UV-Vis DRS、PL等測試了催化劑的光學(xué)性質(zhì)。XRD測試表明所制備的TiO2均為銳鈦礦型，TEM及SEM測試表明TiO2均勻分散在Al2O3-MWCNT復(fù)合載體表面。N2吸脫附等溫測試表明TiO2/Al2O3-MWCNT納米復(fù)合材料孔徑為5.97

5、nm，比表面積可達309.75m2?g-1。UV-Vis DRS測試和PL測試結(jié)果都表明由于MWCNT的摻入，使得TiO2的團聚減少，對光的吸收能力增強。此外，光催化降解MO溶液的結(jié)果表明所制備的TiO2/Al2O3-MWCNT納米復(fù)合材料的光催化活性明顯高于純TiO2和TiO2/Al2O3。所制備的光催化劑在重復(fù)使用4次后的催化效率仍達60％，催化劑回收量在80%左右，與TiO2對比，有明顯的提高。⑵采用氧化還原法制備了石墨烯材料，并

6、采用與上一節(jié)相同的方法制備了TiO2/Al2O3-石墨烯納米光催化劑。XRD測試表明制備的復(fù)合材料中TiO2均為銳鈦礦型，由于石墨烯的摻入，使得TiO2的團聚減少，且吸收波長藍移。此外，紫外光下樣品光催化降解MO溶液的結(jié)果表明，所制備的TiO2/Al2O3-石墨烯納米復(fù)合材料的光催化活性明顯高于純TiO2和TiO2/Al2O3，且重復(fù)利用性能也有所提高。根據(jù)不同因素對 TiO2/Al2O3-石墨烯納米復(fù)合材料的實驗研究我們可以得出，當(dāng)石

7、墨烯的摻雜量為5%，TiO2的負載量為30%時，催化劑的催化活性最高。⑶通過傳統(tǒng)的溶膠凝膠法制備了氮摻雜的N-TiO2/Al2O3-MWCNT納米復(fù)合材料，XRD表征表明溶劑-凝膠法制備的樣品均為銳鈦礦型。XRD測試中雖未檢測到任何含氮化合物的特征衍射峰，但從元素分析測試證明了氮元素的存在，這表明N元素的引入未能形成晶相含氮化合物，而是進入TiO2晶格內(nèi)部。通過光催化回收污水中的硫磺對比了摻氮對樣品可見光活性的影響，找出了催化劑的最佳制