Bi2Te3熱電薄膜的制備和性能研究及器件制備初探.pdf

1、熱電器件的能量轉化效率取決于熱電材料的電學性能和熱學性能,目前公開發(fā)表的熱電器件轉化效率不超過15％。因此,在現(xiàn)有的材料體系下,拓展熱電材料的應用領域,例如用于芯片局部制冷或者為無線傳感器提供能源的微型熱電器件受到了越來越多研究者的青睞。Bi2Te3是室溫下熱電優(yōu)值(ZT)最高的熱電材料,目前已有成熟的商業(yè)應用,是構造微型熱電器件最理想的原材料。
　　制備微型熱電器件的關鍵在于制備出性能優(yōu)異的熱電薄膜。從上個世紀80年代熱電薄膜研

2、究開始至今,人們嘗試了各種方法制備Bi2Te3熱電薄膜,包括MBE、MOCVD、閃蒸法、磁控濺射等,得到了許多性能優(yōu)異的Bi2Te3薄膜,但這些方法都需要復雜的設備,使得薄膜制備成本很高,難以實現(xiàn)商業(yè)化應用。本文第三章研究了一種通過反復蒸鍍薄層Te和Bi單質形成復合薄膜,再退火合成Bi2Te3相的方法制備Bi2Te3薄膜,這種分步蒸發(fā)后退火法采用簡單的熱蒸發(fā)系統(tǒng)就可以獲得性能優(yōu)異的Bi2Te3薄膜。本文系統(tǒng)研究了退火溫度、單質層計量比對

3、Bi2Te3薄膜成分、形貌以及電學性能的影響,發(fā)現(xiàn)退火可以有效提高薄膜的結晶性和表面平整度,單質層計量比Te/Bi為1.2的Bi-Te薄膜在200°C-250°C退火后擁有最優(yōu)的電學性能,得到最高的Seebeck系數(shù)為-172VK-1,最大的功率因子達8×10-4Wm-1K2。
　　微型熱電器件的熱電單元在溫度梯度方向上需要高的長徑比以獲得足夠的溫差,這就要求制備的熱電薄膜具有足夠的厚度(>10m),而熱蒸發(fā)、磁控濺射等物理氣象沉

4、積方法很難實現(xiàn)厚膜的制備。通過合適的工藝控制,低沉本的電化學沉積法較容易制備出十微米級厚度的薄膜,并且在結合微細加工工藝制備微型熱電單元時具備一定的工藝優(yōu)勢。本文第四章中采用三電極體系,以glass/Cr/Au基片作為工作電極,研究了恒電位法和脈沖法對Bi2Te3薄膜形貌、成分的影響。研究發(fā)現(xiàn),通過脈沖法制備的薄膜具有更加致密的結構和接近化學計量比的成分,優(yōu)化脈沖工藝參數(shù)后沉積獲得的n型Bi2Te3薄膜Seebeck系數(shù)為-46VK-1

5、,功率因子為3.9×10-4Wm-1K2。
　　本文第五章基于分步蒸發(fā)后退火法制備出的Bi2Te3薄膜,嘗試了陣列化cross-plane結構和in-plane結構微型熱電器件的制備。選用金屬Cr薄膜做底電極,采用熱蒸發(fā)法和光刻技術相結合依次制備n型Bi2Te3和p型Sb2Te3熱電單元,在cross-plane結構和in-plane結構制備過程中都面臨熱電材料和基片(或底電極)的粘附性問題:cross-plane結構中熱電材料沉