Bi2Te3納米粉體形貌調(diào)控、元素?fù)诫s及熱電性能研究.pdf

1、熱電材料是一種能直接將電能和熱能相互轉(zhuǎn)換的功能材料，它是一種靜態(tài)能量轉(zhuǎn)化材料，不需要任何活動部件就可以使熱能和電能相互轉(zhuǎn)換。熱電材料是制造熱電轉(zhuǎn)換器件的關(guān)鍵材料，用其制作的器件具有體積小、無噪音、無污染、無運(yùn)動部件、免維護(hù)等突出優(yōu)點(diǎn)。熱電轉(zhuǎn)換器件在溫差發(fā)電、熱電制冷以及恒溫控制和溫度測量等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。一種熱電材料的熱電性能優(yōu)劣用無量綱的熱電優(yōu)值ZT來表示，其大小由材料的Seebeek系數(shù)α、電導(dǎo)率σ及熱導(dǎo)率κ來決定。探尋高性

2、能熱電材料是目前研究的一個熱點(diǎn)。
　　Bi2Te3合金及其固溶體是室溫附近應(yīng)用最廣泛的熱電材料，已在光電子器件、國防、醫(yī)療器械、航空航天及環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域有所應(yīng)用，但其熱電優(yōu)值一直徘徊在1左右。為進(jìn)一步提高Bi2Te3的熱電優(yōu)值，人們通過各種途徑改善、優(yōu)化其熱電性能，納米技術(shù)和能帶工程是目前所采用的兩種主要方法，近來受到廣泛的關(guān)注。
　　本論文結(jié)合納米技術(shù)和能帶工程，研究元素?fù)诫s和Bi2Te3納米粉體形貌對熱電性能的影響。主要

3、研究內(nèi)容和所得結(jié)果為:
　　(1)采用水熱法合成法制各Bi2Te3納米粉體。已有研究表明Bi2Te3納米花狀形貌粉體經(jīng)熱壓燒結(jié)成塊材后其熱電性能較好，但是Bi2Te3晶體的生長是一個非常復(fù)雜的過程，其粉體花狀形貌的形成受多種因素的影響，本文側(cè)重于研究工藝參數(shù)對Bi2Te3納米粉體形貌的影響。研究發(fā)現(xiàn)，表面活性劑EDTA的量、反應(yīng)溫度及反應(yīng)時間不僅影響B(tài)i2Te3粉體的形貌，對Bi2Te3粉體的純度也有較大的影響。EDTA的用量較少

4、時，合成的Bi2Te3粉體主要是不規(guī)則的細(xì)小納米顆粒和部分納米片組成，而過多的EDTA會導(dǎo)致合成的Bi2Te3中出現(xiàn)大量雜質(zhì)，合適的EDTA量對制備花狀形貌的Bi2Te3納米粉體至關(guān)重要。反應(yīng)溫度過低及反應(yīng)時間較短時，合成的Bi2Te3不純，合適的溫度和時間Bi2Te3晶粒才能長大成為較大的納米片，有利于花狀形貌的形成。
　　(2)研究了Y和Ce元素?fù)诫s對Bi2Te3納米粉體形貌以及熱電性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，元素?fù)诫s不易形成花狀形

5、貌Bi2Te3納米粉體，主要原因是Y和Ce的摻雜，改變了Bi2Te3晶體內(nèi)的鍵能，影響了Bi2Te3晶體沿a軸、b軸及c軸生長速度，因此不利于較大納米片的形成，從而很難形成花狀形貌納米粉體。為了在摻雜后仍然能得到花狀形貌Bi2Te3納米粉體，與不摻雜時相比，必須適當(dāng)提高EDTA的用量，因?yàn)镋DTA能夠促進(jìn)晶體沿a軸和b軸生長，有利于較大納米片的形成，易于形成花狀結(jié)構(gòu)。
　　(3)花狀形貌Y和Ce摻雜的Bi2Te3納米粉體經(jīng)熱壓后制

6、備的塊體，研究了摻雜對熱電性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，花狀形貌納米粉體制備的塊體其微觀結(jié)構(gòu)由大的片狀晶粒和細(xì)小晶粒構(gòu)成，這種結(jié)構(gòu)有利于載流子的輸運(yùn)，降低了塊體材料的電阻率，同時塊材中的納米結(jié)構(gòu)能夠有效的增強(qiáng)聲子的散射，降低材料的熱導(dǎo)率。研究表明，由花狀形貌的粉體制備的Y0.25Bi1.75Te3塊材樣品，其電阻率低于未摻雜樣品，而其Seebeck系數(shù)和熱導(dǎo)率與未摻雜樣品相近，從而其熱電優(yōu)值在410K時達(dá)到了1.23，是n型半導(dǎo)體Bi2Te3基