局域表面等離激元與激子的耦合研究.pdf

1、表面等離激元共振（SPR）是金屬表面自由電子在光的電磁場(chǎng)作用下集體振動(dòng)的現(xiàn)象，它使得我們有可能在突破光學(xué)衍射極限的情況下研究光與物質(zhì)的相互作用。表面等離激元與激子相互作用的研究，不僅可以加深和拓寬人們對(duì)光與物質(zhì)相互作用的認(rèn)知，而且可以促進(jìn)其在發(fā)光二極管、太陽(yáng)能電池、非線性光子器件、超快光開(kāi)關(guān)、生物醫(yī)學(xué)檢測(cè)、低閾值激射和量子信息處理等領(lǐng)域的應(yīng)用，因而具有重要的理論和應(yīng)用價(jià)值。
　　根據(jù)表面等離激元與激子的相互作用強(qiáng)度，可以將其分為強(qiáng)

2、耦合和弱耦合兩種類型。在弱耦合區(qū)，本論文研究了局域表面等離激元（LSP）增強(qiáng)熒光、增強(qiáng)光催化和調(diào)節(jié)量子點(diǎn)間Fo?rster共振能量轉(zhuǎn)移（FRET），此外還研究了LSP增強(qiáng)拉曼散射。在強(qiáng)耦合區(qū)，本論文采用一種新方案在發(fā)光光譜中直接得到了LSP與激子的強(qiáng)耦合。受激輻射在弱耦合區(qū)和強(qiáng)耦合區(qū)均可實(shí)現(xiàn)，本論文還實(shí)現(xiàn)了LSP調(diào)控的相干和非相干受激輻射。本論文主要?jiǎng)?chuàng)新結(jié)果如下：
　　(1)制備了Au@SiO2/QDs核殼結(jié)構(gòu)，通過(guò)調(diào)節(jié)參數(shù)，使得

3、QDs熒光增強(qiáng)；同時(shí)采用該結(jié)構(gòu)，系統(tǒng)研究了 Au納米顆粒與量子點(diǎn)的距離對(duì) Fo?rster共振能量轉(zhuǎn)移的影響，優(yōu)化參數(shù)使FRET效率和速率最佳。
　　(2)采用快速還原法制備了花狀銀納米顆粒，通過(guò)調(diào)節(jié)氨水量不僅可以調(diào)節(jié)其尺寸和形狀，而且可以控制花狀銀納米顆粒中六方相（HCP）和立方相（FCC）的相對(duì)含量。還進(jìn)一步證明醛基的氧化產(chǎn)物羧基對(duì)亞穩(wěn)態(tài)HCP相的存在有重要的作用。利用該結(jié)構(gòu)作SERS基底，可以檢測(cè)到10-7 M的羅丹明6G和

4、對(duì)氨基苯硫酚的拉曼信號(hào)。
　　(3)采用一鍋法制備了葉狀CuO和球狀CuO/Ag的復(fù)合結(jié)構(gòu)，其尺寸和形貌可以通過(guò)改變前驅(qū)體類型和反應(yīng)物的濃度來(lái)控制。分別使用兩種結(jié)構(gòu)作為光降解催化劑，在H2O2存在時(shí)，CuO/Ag復(fù)合結(jié)構(gòu)比CuO葉狀結(jié)構(gòu)降解羅丹明B的能力提高了42.9％，這主要?dú)w于LSP使CuO光吸收增強(qiáng)。
　　(4)利用Ag(or Au)@(SiO2+Gain)的核殼結(jié)構(gòu)，得到了相干和非相干隨機(jī)激射；在（空心Ag殼+R6G

5、）體系中，得到了受激輻射，通過(guò)FDTD模擬指出了Ag殼LSP腔模式的主導(dǎo)作用。
　　(5)紫外光照射下，液相法制備了Ag@ZnO的核殼結(jié)構(gòu)，通過(guò)優(yōu)化參數(shù)，使得 ZnO的缺陷發(fā)光被抑制，紫外發(fā)光增強(qiáng)，該結(jié)構(gòu)有望實(shí)現(xiàn)表面等離激元放大的受激輻射（SPASER）。
　　(6)在納秒脈沖激光的激發(fā)下，直接在Ag納米殼和CdSe/ZnS量子點(diǎn)體系的發(fā)光光譜中得到了可達(dá)160 meV的Rabi劈裂，即實(shí)現(xiàn)了LSP與激子的強(qiáng)耦合。類反交叉現(xiàn)