與表面等離激元相關(guān)的譜學(xué)與動力學(xué)研究.pdf

1、實驗室多年來始終潛心于具有時間尺度在飛秒量級、空間尺度在納米量級且能量分辨的高靈敏超快非線性光譜和動力學(xué)測量的相關(guān)工作。在過去的工作中，利用飛秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)與時間分辨熒光光譜技術(shù)對諸多體系在時間尺度上的飛秒超快譜學(xué)與動力學(xué)進行深入研究。并且通過將獲得的電子和能量傳輸通道、速率和耦合特性與理論模擬結(jié)合，發(fā)展出了描述分子間相互作用，電子以及能量轉(zhuǎn)移過程的新模型。與此同時，發(fā)現(xiàn)在超快過程中空間域的許多特性同樣令人心馳神往，因而嘗試開展了基

2、于局域場空間的譜學(xué)與動力學(xué)研究，特別地，對于局域激發(fā)的表面等離激元，利用共聚焦拉曼技術(shù)、原子力顯微鏡技術(shù)和近場光學(xué)技術(shù)進行了深入研究。這些嘗試開展在較為成熟的飛秒時間分辨研究方法的基礎(chǔ)上，為多域分辨譜學(xué)與動力學(xué)研究技術(shù)提供了新方向，新思路。
　　本論文中，第一章首先對飛秒激光原理、超快瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)原理以及表面等離激元做了簡單介紹，在之后第二章又引入了實驗室的一些儀器設(shè)備，包括飛秒激光系統(tǒng)（鎖模鈦寶石飛秒激光器、超快激光放大器、

3、以及光學(xué)參量放大器）、瞬態(tài)吸收探測系統(tǒng)（ExciPro探測系統(tǒng)、HELIOS探測系統(tǒng)以及EOS探測系統(tǒng)），事實上在實驗生活的過程當中對這些系統(tǒng)進行了許多切合實際的改造工作。后面兩章則具體的介紹了一些筆者所做的工作。
　　第三章介紹了一個與表面等離激元相關(guān)的定向散射的研究，通過對碲化鎘量子點/金-金屬薄膜的模型系統(tǒng)的一組波長和偏振相關(guān)的光學(xué)測量，已經(jīng)通過實驗證明，瑞利散射環(huán)效應(yīng)的起源是表面等離子體輔助定向散射。這項工作為表面等離子體

4、激元耦合發(fā)射的研究對象提供了補充的見解。
　　第四章介紹了一項對核-殼納米結(jié)構(gòu)上表面等離激元消散過程的研究，通過該研究，開發(fā)了一系列具有橫向和縱向等離子體激元模式的金納米棒-鈀核-殼納米結(jié)構(gòu)，光譜吸收范圍覆蓋范圍從400nm到1000nm。開發(fā)的納米結(jié)構(gòu)能夠廣泛收集用于催化反應(yīng)的太陽能。更重要的是，合成方案允許以原子級精度控制殼厚度。如通過超快吸收光譜所揭示的，納米結(jié)構(gòu)中的表面等離子體猝滅可以通過合成中的這種精確的可控性從而精細地

5、操縱。它是局部發(fā)熱和電極轉(zhuǎn)換中的可調(diào)行為，為兩種等離子體效應(yīng)與催化性能的關(guān)聯(lián)建立了良好的平臺。在這項工作中發(fā)現(xiàn)的完美一致性清楚地表明，光熱和熱電子效應(yīng)可以通過精細的材料設(shè)計單獨操作，以最大限度地提高由可見光近紅外光驅(qū)動的催化效率。盡管熱電子對氫化有不利影響，但是在這里收集的信息將為其他類型的反應(yīng)的材料設(shè)計提供有價值的指導(dǎo)，其中等離子體激發(fā)熱電子可以產(chǎn)生積極的貢獻。在這種情況下，局部發(fā)熱和熱電子轉(zhuǎn)移的協(xié)同相互作用可能會增加超出常規(guī)熱驅(qū)動反