基于金、銀的微-納米結(jié)構(gòu)復(fù)合物的可控制備及催化性能研究.pdf

1、近年來(lái)，隨著人們對(duì)金屬領(lǐng)域研究的不斷發(fā)展，基于金(Au)、銀(Ag)、鉑(Pt)、鈀(Pd)這幾種常見(jiàn)的貴金屬的催化劑，由于其獨(dú)特的催化活性而引起了人們?cè)絹?lái)越多的重視，并且被廣泛的應(yīng)用到了各個(gè)領(lǐng)域。
　　本文設(shè)計(jì)并且合成了一系列的不同形貌的基于貴金屬金、銀微/納米結(jié)構(gòu)的復(fù)合物催化劑，并對(duì)其催化性能進(jìn)行了研究，具體說(shuō)來(lái)主要分為以下幾個(gè)方面。
　　1.氧化石墨烯誘導(dǎo)多分枝狀金納米結(jié)構(gòu)的制備及性能研究
　　具有獨(dú)特形貌并且富

2、含明確定義單一晶面的貴金屬納米晶引起了廣泛的關(guān)注，特別是高度分枝狀的結(jié)構(gòu)。我們簡(jiǎn)單地通過(guò)將氯金酸鉀(KAuCl4)溶液、氧化石墨烯(GO)溶液以及乙醇在室溫下混合制備了多分枝狀金納米結(jié)構(gòu)。與傳統(tǒng)的多分枝狀結(jié)構(gòu)不同，我們的多分枝狀金納米結(jié)構(gòu)富含單一的{111}晶面。與含有混合晶面的金納米球相比，多分枝狀結(jié)構(gòu)在催化4-硝基苯酚還原的反應(yīng)中表現(xiàn)出了更為優(yōu)越的催化活性。我們的研究表明第一例同時(shí)具有高度分枝狀結(jié)構(gòu)以及單一晶面的金納米結(jié)構(gòu)可以簡(jiǎn)單方

3、便的一步合成出來(lái)了。我們的多分枝狀金納米結(jié)構(gòu)為揭示多分枝狀貴金屬納米晶表面原子排布與催化性能的關(guān)系提供了理想的研究平臺(tái)。
　　2.氧化石墨烯誘導(dǎo)金納米片的制各及其分段催化性能的研究
　　在氧化石墨烯存在下，我們將氯金酸鉀(KAuCl4)溶液以及乙醇在室溫下進(jìn)行混合一步合成出了金納米片。在催化4-硝基苯酚的還原反應(yīng)中，金納米片表現(xiàn)出了先慢后快分段催化的有趣現(xiàn)象。可能原因是氧化石墨烯被還原成還原氧化石墨烯(RGO)后可以進(jìn)一步提

4、高催化效率。氧化石墨烯在金納米片的合成以及催化過(guò)程中起著至關(guān)重要的作用:在合成過(guò)程含氧官能團(tuán)與Au3+離子相互作用，使Au3+離子在含氧官能團(tuán)周?chē)奂?在催化過(guò)程中，GO被還原成RGO之后，部分恢復(fù)了石墨烯的結(jié)構(gòu)，提高了電子傳輸能力，從而導(dǎo)致催化速率進(jìn)一步提高。
　　3.塔狀結(jié)構(gòu)碘化銀的合成:化學(xué)溶解純化形貌，同時(shí)提高了催化劑耐久性并增強(qiáng)了催化活性
　　合成具有單一的明確定義形貌的微/納米結(jié)構(gòu)引起了各個(gè)領(lǐng)域的廣泛關(guān)注，特別是

5、在催化劑領(lǐng)域。然而大部分傳統(tǒng)的合成手段一般都面臨著實(shí)驗(yàn)條件嚴(yán)苛、需要大型儀器設(shè)備以及不能量產(chǎn)等問(wèn)題。為了迎接這些挑戰(zhàn)需要發(fā)展一個(gè)簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)、可量產(chǎn)的方法。通過(guò)硝酸銀(AgNO3)與碘化鉀(KI)之間的直接沉淀反應(yīng)，我們可以得到無(wú)規(guī)則結(jié)構(gòu)的AgI及其與塔狀結(jié)構(gòu)AgI的混合物。與前者相比，混合體系在光降解甲基橙污染物時(shí)表現(xiàn)出了增強(qiáng)的催化活性，然而要想作為一種優(yōu)良的催化劑其催化耐久性卻太差。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)無(wú)規(guī)則結(jié)構(gòu)可以通過(guò)KI輔助的化學(xué)溶解