水凝膠-金屬納米粒子復(fù)合物的制備及催化性能研究.pdf

1、由于金屬納米粒子具有獨(dú)特的量子尺寸效應(yīng)、體積效應(yīng)、表面界面效應(yīng)及宏觀量子隧道效應(yīng)，其已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于催化劑、生物醫(yī)藥、傳感器等領(lǐng)域的研究。但是納米粒子具有較高的表面能及很強(qiáng)的團(tuán)聚趨勢(shì)，用作催化劑時(shí)，這使其催化活性和選擇性大大降低;此外，納米粒子尺寸小，在催化反應(yīng)結(jié)束后不易回收，難以對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行分離提純，易對(duì)環(huán)境造成二次污染。
　　本文嘗試在溫敏水凝膠中制備金屬納米粒子，在解決其團(tuán)聚問題的同時(shí)，賦予催化反應(yīng)溫敏性。首先合成了具有多孔結(jié)

2、構(gòu)的聚(N-異丙基丙烯酰胺-co-2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸鈉)（PNIPA-co-PNaAMPS）溫敏水凝膠。利用-SO3-與金屬離子之間的靜電作用將Ni2+吸附到水凝膠中，然后通過加入硼氫化鈉將Ni2+還原成Ni納米粒子，掃描電鏡結(jié)果表明，通過改變PNIPA-co-PNa AMPS凝膠網(wǎng)絡(luò)中PNaAMPS鏈段的含量可以控制Ni納米粒子的尺寸。將制備的PNIPA-co-PNaAMPS/Ni納米粒子復(fù)合水凝膠用于催化對(duì)硝基苯酚的還原反

3、應(yīng)，發(fā)現(xiàn)其具有較高的催化活性，并且表觀速率常數(shù)隨溫度的變化并不像Arrhenius方程所描述的（反應(yīng)速率常數(shù)隨溫度的升高而增加）那樣，而是在一定的溫度范圍內(nèi)，表觀速率常數(shù)隨溫度升高而降低。此外，PNIPA-co-PNaAMPS/Ni納米粒子復(fù)合水凝膠具有很好的穩(wěn)定性和重復(fù)使用性，重復(fù)使用5次后，TOF從0.46h-1只降到了0.45h-1，轉(zhuǎn)化率僅從100％降到了97.19％。
　　同時(shí)，用一種簡單的方法合成了聚（N-異丙基丙烯酰