鈰鎢系SCR催化劑制備及涂覆方法研究.pdf

1、氮氧化物是柴油機(jī)的主要污染物之一，選擇性催化還原（SCR）是當(dāng)前柴油機(jī)尾氣NOx排放控制的主流技術(shù)。但是由于現(xiàn)在使用的商業(yè)釩基SCR催化劑具有毒性、低溫性能差等缺點(diǎn)，低溫?zé)o毒SCR催化劑成為下一步研究方向。液相燃燒制備合成法由于其過(guò)程簡(jiǎn)單，制備出的催化劑具有納米結(jié)構(gòu)，在催化劑領(lǐng)域具有很好的前景。本文采用液相燃燒法制備活性成分為鈰元素和鎢元素的SCR催化劑，研究了前驅(qū)體溶液酸堿性、燃料種類以及燃料用量對(duì)制備的催化劑物理化學(xué)特性的影響，并研

2、究了涂覆方法對(duì)載體式催化劑催化性能的影響。主要研究?jī)?nèi)容如下：
　?。?）研究了鈰鎢配方和燃料種類對(duì)鈰鎢系催化劑的影響。研究結(jié)果表明，TiCe0.2Ox催化劑具有很優(yōu)異的低溫活性，而TiW0.2Ox催化劑具有很高的熱穩(wěn)定性和高溫活性，而TiCe0.2W0.2Ox催化劑保留了TiCe0.2Ox的低溫活性，并且其高溫活性也因?yàn)閃的加入而有所提高，兩種元素形成了很好地協(xié)同作用。尿素燃料制備催化劑具有最高的NO轉(zhuǎn)化率，150℃催化活性可以達(dá)

3、到80％，而甘氨酸燃料可以顯著提升催化劑高溫活性，檸檬酸制備催化劑催化活性和甘氨酸類似，只是高溫活性略低。BET和SEM表征結(jié)果顯示，尿素燃料可以有效增大樣品比表面積和孔數(shù)量，改善微觀結(jié)構(gòu)，綜合來(lái)看，尿素制備樣品微觀性能最好。
　　（2）研究了燃料用量對(duì)鈰鎢系催化劑的影響，1:0.5燃料配比的甘氨酸具有最好的催化活性和最寬溫度窗口，隨著燃料增多NO轉(zhuǎn)化率逐漸降低；而檸檬酸燃料配比不會(huì)影響其低溫催化活性，只是燃料的增多會(huì)略微提高催化

4、劑的高溫活性；配比為1:0.5時(shí)尿素催化活性最高，低溫150℃活性也可以達(dá)到80%以上，在1:1.5時(shí)活性最低，溫度窗口不會(huì)發(fā)生顯著變化。BET和XRD表征結(jié)果顯示，甘氨酸1:1的比例制備產(chǎn)物具有最大的比表面積和脫附孔容，微觀結(jié)構(gòu)較好。檸檬酸燃燒比較溫和，微觀結(jié)構(gòu)和晶型沒(méi)有因燃料用量改變而發(fā)生明顯變化。尿素1:0.5燃料比例產(chǎn)物比表面積最大，燃料比例增大會(huì)造成催化劑燒結(jié)，晶粒長(zhǎng)大、比表面積減小以及孔數(shù)量減少。
　?。?）研究了前驅(qū)

5、體溶液酸堿環(huán)境對(duì)燃燒產(chǎn)物催化性能的影響，研究結(jié)果表明：甘氨酸燃料酸性環(huán)境下會(huì)具有更優(yōu)異的低溫催化性能，檸檬酸燃料堿性環(huán)境更有利于提升催化劑高溫活性，酸堿環(huán)境對(duì)尿素催化性能影響很小。酸性環(huán)境可以顯著提高甘氨酸制備催化劑的比表面積，另外兩種燃料制備的催化劑對(duì)酸堿環(huán)境變化不敏感。
　　（4）對(duì)傳統(tǒng)浸漬法、燃燒涂覆法、新型浸漬法制備催化劑做了SCR活性測(cè)試，并且針對(duì)新型浸漬法做了一系列單獨(dú)研究，研究結(jié)果如下：新型浸漬法具有最高的NO轉(zhuǎn)化率