分子尺度開關與整流器件的機理研究.pdf

1、本文采用密度泛函理論和非平衡格林函數相結合的第一性原理方法，較為系統(tǒng)地研究了分子尺度體系如石墨烯納米帶、硼氮納米帶、有機小分子、碳納米管的電子結構和電子輸運性質。我們重點探討原子摻雜、化學修飾、吸附、機械扭轉以及磁序列排布等方面對分子器件電子輸運性質的影響，并在器件中觀察到分子整流行為以及基于自旋過濾效應、磁致電阻效應和負微分電阻效應的分子開關行為。主要內容如下:
　　 研究了氮摻雜的扶手椅型石墨烯納米帶器件的電子輸運性質。在這

2、個器件中，氮原子被用來替代其中一個電極的中心碳原子或者邊緣碳原子。計算結果表明，器件的電子輸運性質強烈地依賴于石墨烯納米帶的寬度和氮雜質的位置，我們在器件中觀察到了明顯的整流效應，并且發(fā)現整流效應可以通過石墨烯納米帶的寬度和氮雜質的位置來進行調控。進一步的研究發(fā)現，左右電極能帶之間狹窄的匹配范圍以及相應的分子軌道與電極雜質態(tài)之間弱的耦合是器件中出現明顯整流現象的根本原因。
　　 研究了邊緣氫化的鋸齒形石墨烯納米帶異質結的自旋輸運

3、性質。計算結果表明，完美的自旋過濾效應和整流比超過105的整流效應可以通過鋸齒形石墨烯納米帶的邊緣氫化來實現。此外，研究發(fā)現自旋過濾效應和整流效應可以通過異質結的寬度來進行調控。進一步的研究表明，這些效應的出現與鋸齒形石墨烯納米帶的π和π*子帶所固有的輸運選擇規(guī)則有關。
　　 研究了分子間相互作用對雙層石墨烯納米帶器件電子輸運行為的影響。研究結果表明，通過調節(jié)雙層石墨烯納米帶之間的π-π相互作用，我們可以觀察到分子開關和分子整流

4、現象。經分析，我們認為這些輸運現象是由分子軌道與電極耦合強度的改變所導致的。
　　 研究了氟化硼氮納米帶體系的電子結構以及相應的自旋輸運性質。計算結果表明，氟原子在納米帶上的吸附位置或者氟原子濃度的改變能誘導體系發(fā)生半導體到半金屬性質的躍變。此外，利用第一性原理量子輸運計算方法，我們在氟化的硼氮納米帶器件中觀察到了負微分電阻和類似于滑動變阻器的輸運行為。這些結果表明氟化的硼氮納米帶器件能夠被設計為多功能的分子自旋電子器件，這對進

5、一步提升原子級電路的集成度有非常重要的意義。
　　 研究了一種由錳卟啉、亞苯基和次乙炔基組成的自旋電子器件的輸運性質。我們在這個器件中觀察到了有趣的自旋過濾效應和磁致電阻效應。尤其值得注意的是，通過改變錳卟啉和苯環(huán)π輸運通道之間的交疊程度，自旋過濾效率和磁致電阻率能被有效地增強。此外，基于負微分電阻的分子開關行為也被發(fā)現。進一步的分析表明，自旋向上和自旋向下電子態(tài)的分布差異導致了自旋過濾效應的發(fā)生，而器件中各部分電子態(tài)的不匹配是