分子尺度器件中的電子輸運機理研究.pdf

1、本文將密度泛函理論和非平衡格林函數(shù)方法相結合,系統(tǒng)地研究了分子尺度體系如有機分子、碳納米管、石墨烯納米帶的電子結構和輸運性質。著重研究了分子長度效應、形變效應、自旋極化效應、對稱性效應、缺陷效應、側基團效應和分子間相互作用等效應對電子輸運性質的影響,獲得了一些諸如多重負微分電阻效應和雙機制分子開關等有意義的研究成果。
　　 研究了不同長度的PPE分子(＜8 nm)連接于兩金電極的分子結的電學輸運行為。計算結果表明,分子長度對分子

2、結導電性能有著重要的影響。當分子結長度低于6 nm時,長度效應不明顯,尤其在正偏壓區(qū)域。同時,我們還能觀察到物理機制相同的雙重負微分電阻效應。然而,對于更長的PPE分子結電流很小,且在低偏壓時沒有負微分電阻效應出現(xiàn)。由此,我們可通過改變中間分子長度來實現(xiàn)對負微分電阻效應的調(diào)制。
　　 研究了力學形變對碳納米管器件電子輸運性質的影響。其中著重考慮了先發(fā)生徑向形變后施行軸向形變的復合形變行為。研究結果表明,單純的徑向形變對電子輸運有

3、一定影響,相應的帶隙會發(fā)生變化,在小范圍內(nèi)電學性質沒有發(fā)生根本性變化。但是,相同程度的復合形變則能誘導其發(fā)生半導體.金屬或金屬-半導體性質的躍變。經(jīng)分析,我們認為這種電學躍變行為是由復合形變誘導的對稱性破缺和其電子結構改變所導致的。它在將來的力學傳感器、分子開關方面有著較好的應用前景。
　　 研究了Zigzag石墨烯納米帶器件的自旋相關電子輸運性質,并探討了對稱性和缺陷對其電子輸運的影響。計算結果表明,與以前報道的不考慮自旋的金

4、屬性行為情形不同,考慮自旋后的石墨烯納米帶是半導體,與最近的實驗觀測結果是一致的。計算結果也表明,對稱性對ZGNRs自旋相關輸運起著決定性的作用,而缺陷的影響則是有限的。同時,在對稱型相關器件中,我們還觀察到了負微分電阻現(xiàn)象,而這與分子軌道局域程度有關。
　　 研究了一種由碳納米管、OPE分子和Au(111)電極組成的復合分子器件的電子輸運性質。計算表明,通過調(diào)制碳納米管與Au間的接觸距離能實現(xiàn)分子開關行為。在一定范圍內(nèi),接觸距

5、離越大,OPE及其側基團對電子輸運的影響越大。同時,我們還觀察到一峰谷比很大的負微分電阻現(xiàn)象。我們認為它與偏壓窗內(nèi)部分前線分子軌道的擴展程度有關。
　　 結合分子力學和第一性原理方法研究了受力形變下的扶手椅型石墨烯納米帶(AGNRs)及其雙形變AGNRs器件的電學輸運性質。結果表明,力學形變對不同類型AGNRs影響不同。同時,我們通過機械調(diào)控這種雙形變AGNRs器件間距離能實現(xiàn)分子開關。這表明,分子間相互作用對其電子輸運有著顯著