基于石墨烯的混合固定相的制備及其CEC分離研究.pdf

1、摘要毛細(xì)管電色譜(CEC)是一種兼具了毛細(xì)管電泳(CE)和高效液相色譜(HPLC)優(yōu)點(diǎn)的微分離分析技術(shù)且主要采用開管柱進(jìn)行分離。毛細(xì)管開管柱的制備通常采用物理或化學(xué)方法將不同固定相修飾到毛細(xì)管內(nèi)壁，樣品由于在固定相上分配系數(shù)和電泳淌度不同而獲得分離。毛細(xì)管開管柱制備簡單，不用填充顆粒和制備塞子，不存在氣泡問題，分離效率高，但由于固定相僅存在于柱內(nèi)壁上，表面積和柱容量比較小，所以開發(fā)不同方法提高毛細(xì)管開管柱的比表面積，增加柱容量，是毛細(xì)管

2、開管柱的研究重點(diǎn)。本文以氧化石墨烯(GO)為主要修飾材料，制備了多種混合固定相修飾的毛細(xì)管開管柱，并用多環(huán)芳烴、蛋白質(zhì)、氨基酸來評價各色譜柱色譜性能，探究了色譜柱的分離機(jī)理和樣品的最優(yōu)分離條件。本論文工作主要包括以下內(nèi)容：1p環(huán)糊精(pCD)修飾GO毛細(xì)管柱的制備及其電色譜分離研究先用3氨丙基二乙氧基甲基硅烷(3AMDS)作為偶聯(lián)劑處理預(yù)處理過的毛細(xì)管內(nèi)壁，再通過與氨基作用將GO修飾到毛細(xì)管內(nèi)壁上，重復(fù)上述步驟增加GO的修飾量，最后通過

3、3AMDS再將B環(huán)糊精鍵合在GO上。毛細(xì)管內(nèi)壁用掃描電鏡表征。用多環(huán)芳烴和L／D色氨酸對兩層GO13一CD@column進(jìn)行色譜評價，探究了緩沖液濃度、pH、甲醇含量和分離電壓對分離效果的影響。在兩層GO13CD@column成功分離了萘和聯(lián)苯，拆分了L／D色氨酸。2金膠修飾GO的毛細(xì)管柱的制備及其電色譜分離研究用3氨丙基二乙氧基甲基硅烷作為偶聯(lián)劑將GO和金膠鍵合到毛細(xì)管內(nèi)壁上，然后對其中一個色譜柱金膠進(jìn)行十八硫醇衍生，另一個色譜柱則不

4、經(jīng)過十八硫醇處理。比較了這兩種色譜柱的色譜性能。探究了緩沖液中甲醇比例的改變對硫脲、萘和聯(lián)苯分離效果的影響，并嘗試了GOAuC18一SH@column對蛋清的分離，結(jié)果表明GOAuC18SH@column對蛋白質(zhì)分離應(yīng)用有很大的潛力。3修飾GO與硅溶膠的毛細(xì)管柱的制備及其電色譜分離研究AbstractIllCapillaryelectrochromatography(CEC)isamicroseparationandanalysiste

5、chnologycombinedwiththemeritsofbothcapillaryelectrophoresis(CE)andhighperformanceliquidchromatography(HPLC)StationaryphaseswerepreparedthroughphysicalorchemicalmethodstomodifythecapillarywallwithdifferentmaterialsSamples

6、wereseparatedbasedonthedifferentdistributioncoefficientsandthedifferentelectrophoreticmobilitiesofthesamplesonthestationaryphaseTheopentubular(OT)columniseasytobepreparedItdoesnotrequiretheflitsandpackingparticlesTherefo

7、re，itdoesnothavetheproblemofbubbleformationIthastheadvantageofhighseparationefficiencyHowever，thecolumncapacityissmallbecausethestationaryphaseonlyexistedonthecapillarywallsurfaceSoitisveryimportanttodevelopdifferentways

8、toimprovethesurfaceareaofstationaryphaseandconsequentlyincreasethecolumncapacityInthispaperbasedonthegraphemeoxide(GO)，differenttypesofOTcolumnsmodifiedmainlywithmixedmodestationaryphaseswerepreparedPolycyclicaromatichyd

9、rocarbons(PAHs)、protein、aminoacidswereusedtoevaluatethechromatographicperformanceofthesecolumnsThechromatographicseparationmechanismsofthesecolumnswereexploredandtheseparationconditionsofallthesampleswereoptimisedThisthe

10、sisincludesmainlythefollowingcontents：1PreparationoftheOTcolumnusingpcyclodextrin(1l—CD)modifiedgrapheneoxideasthestationaryphaseandtheseparationperformanceinCECFirst，3AMDSwasmodifiedontothecapillarywallandusedasthecoupl

11、ingagenttobondGOontotheinnersurfaceofcapillarycolumnThisprocesswasallowedtepeatformorethanonetimetoincreasethesurfacecoverageThen13CDwasmodifiedorlgrapheneoxidethrough3AMDS。Thecolumnwascharacterizedbyscanningelectronmicr