2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、石墨烯具有優(yōu)越的物理和化學(xué)性能,在許多領(lǐng)域都表現(xiàn)了獨(dú)特的應(yīng)用價(jià)值。它具有二維蜂窩狀SP2雜化的碳六元環(huán)晶體結(jié)構(gòu),只有一個(gè)碳原子的厚度。結(jié)構(gòu)完整的石墨烯是由碳原子連續(xù)六元環(huán)所構(gòu)成的,理論上的完美石墨烯是不能透過(guò)任何氣體或者液體的,可以作為防腐材料。但是如果在石墨烯中人為制造一些可供一定尺寸的氣體分子或者液體分子通過(guò)的納米級(jí)或者微米級(jí)的孔洞,這樣石墨烯就可以作為高效的分離膜,并且具有一個(gè)原子厚度的超快的傳輸速度。而上述理想的單層石墨烯分離膜

2、制備工藝還不成熟,還無(wú)法制備面積較大用于實(shí)際應(yīng)用的分離薄膜,目前的研究基本上還處于理論階段,用于實(shí)驗(yàn)研究的單層分離膜基本上用于氣體分離。石墨烯的衍生物氧化石墨烯為表面帶有含氧官能團(tuán)的石墨烯,其保留了石墨烯的部分性能,并且制備方法較簡(jiǎn)單,可實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制備。本文基于石墨烯納米材料具有以上的優(yōu)越性能,制備了高溫還原石墨烯(GR)、氧化石墨烯/碳納米管復(fù)合分離薄膜(GO/CNT分離膜)和石墨烯/碳納米管復(fù)合分離薄膜(rGO/CNT分離膜),將其

3、用于重金屬Pb2+離子和Co2+離子的分離,并系統(tǒng)的研究了其分離性能和分離機(jī)理。全文主要研究?jī)?nèi)容如下:
  (1)利用Hummers方法制備了氧化石墨,鹽酸清洗完氧化石墨溶液之后,取代傳統(tǒng)的水清洗方法,加入堿(NaOH)溶液中和溶液中的H+,直到溶液變?yōu)橹行詾橹梗婵绽鋬龈稍铽@得氧化石墨,該方法大大的縮短了氧化石墨的水洗時(shí)間。將堿洗后的氧化石墨進(jìn)行超聲剝離制備氧化石墨烯(GO),并將水洗和堿洗兩種方法制備的氧化石墨烯的組織和性能進(jìn)

4、行了比較。SEM的形貌觀察表明堿洗的氧化石墨烯的形貌和水洗的基本一致,呈現(xiàn)帶褶皺的薄片狀。AFM測(cè)試結(jié)果表明氧化石墨烯的片層厚度為0.76nm,是單層結(jié)構(gòu)。XRD和FTIR的結(jié)果表明,堿對(duì)氧化石墨烯進(jìn)行了低度還原,這種方法制備的GO可以提高GO/CNT分離膜的分離性能。研究了中溫反應(yīng)時(shí)間對(duì)GO的結(jié)構(gòu)和性能的影響,中溫反應(yīng)時(shí)間4h以上制備的GO的性能優(yōu)異。將原始的CNT進(jìn)行了預(yù)處理,使其帶上含氧官能團(tuán),并去除其中含有的雜質(zhì),SEM形貌觀察

5、到預(yù)處理后的CNT的分散效果要好于處理前的分散性能。
  (2)利用高溫?zé)徇€原的方法制備了石墨烯(GR),并將其用于重金屬Pb2+離子的吸附,利用SEM、TEM和AFM表征了GR的形貌,觀察到其片層成褶皺的形態(tài),利用AFM測(cè)量其厚度大約為0.37nm,為單片的石墨烯。探討了GR吸附重金屬Pb2+離子的吸附性能,分別研究了pH、Pb2+離子的初始濃度和吸附時(shí)間對(duì)吸附性能的影響。結(jié)果表明,pH值很大程度上影響了石墨烯的吸附性能,當(dāng)pH

6、值大于7時(shí)吸附量顯著增加,吸附在5min內(nèi)即可達(dá)到平衡。分析了GR的再生性能,重復(fù)使用7次后的吸附量?jī)H僅降低了8.7%。應(yīng)用吸附等溫模型和吸附動(dòng)力學(xué)模型研究了其吸附機(jī)理,表明熱還原GR吸附Pb2+離子符合Langmuir等溫模型和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,為單分子層的化學(xué)吸附為主。高溫還原石墨烯避免了有毒化學(xué)還原劑的使用,綠色環(huán)保,其對(duì)Pb2+離子的理論最大吸附量可以達(dá)到86.5mg/g。
  (3)利用真空抽濾的方法制備了GO/CNT分

7、離膜,將其用于重金屬Pb2+離子和Co2+離子的分離。應(yīng)用SEM觀察GO/CNT分離膜的橫斷面形貌,在GO的片層間觀察到了CNT,表明CNT作為納米楔子成功的插入到了GO層間。研究了不同的GO含量對(duì)GO/CNT分離膜的分離性能的影響,隨著GO含量的增加,其水通量降低,截留率變化較平穩(wěn)。當(dāng)GO與CNT的質(zhì)量比為1:1時(shí),分離性能最佳。CNT在GO的層間起到了增加水流通道的作用。還研究了分離膜厚度、壓力、加壓方式和循環(huán)使用對(duì)水通量和截留率的

8、影響。當(dāng)所抽濾的GO/CNT分散液的體積為5ml,濃度為25μg/ml,所制備的分離膜厚度大約為2μm,此時(shí)的分離性能達(dá)到最佳。當(dāng)壓力為0.4MPa,采取非連續(xù)加壓的方式時(shí)其分離性能最佳。壓力為0.1MPa時(shí),本文所制備的GO/CNT分離膜的水通量可以達(dá)到518Lm-2h-1bar-1。對(duì)四種重金屬鹽PbCl2,Co(NO3)2,Pb(NO3)2和CoCl2的截留率都超過(guò)98%以上。GO/CNT分離膜經(jīng)過(guò)多次使用以后仍然有較高的水通量和

9、截留率。
  (4)為了進(jìn)一步提高GO/CNT分離膜的水通量,應(yīng)用綠色環(huán)保的VC(抗壞血酸)溶液對(duì)GO進(jìn)行還原制備了還原的氧化石墨烯(rGO)。應(yīng)用真空抽濾的方法制備了rGO/CNT分離膜。研究了rGO含量對(duì)rGO/CNT分離膜分離重金屬Pb2+和Co2+性能的影響,隨著rGO的含量的增加,rGO/CNT分離膜對(duì)重金屬離子的截留率越高,但是水通量下降的也比較明顯,結(jié)合兩者的綜合考慮,選取了rGO與CNT混合液的質(zhì)量比為4:1。rG

10、O/CNT分離膜的水通量明顯高于GO/CNT分離膜,其在壓力為0.1MPa時(shí),水通量可以達(dá)到945Lm-2h-1bar-1,但是對(duì)四種重金屬鹽PbCl2,Co(NO3)2,Pb(NO3)2和CoCl2的截留率則相對(duì)更低,為95%左右。對(duì)其截留機(jī)理的的研究表明,rGO/CNT分離膜的截留機(jī)理是尺寸篩分和電荷吸附的共同作用。
  本文首次將石墨烯/碳納米管復(fù)合分離薄膜用于重金屬Pb2+和Co2+的分離。通過(guò)系統(tǒng)的研究證實(shí),rGO/CN

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