烏頭酸基熒光碳納米材料的制備與分析應用.pdf

1、近年來，熒光碳納米材料因其環(huán)境友好性備受關注并取得了飛速的發(fā)展。碳點做為熒光碳納米材料家族中的新成員，自2004年首次被報道以來便吸引了廣大科研工作者的關注。與傳統(tǒng)有機小分子染料相比，碳點具有良好的光學穩(wěn)定性、生物相容性和低的細胞毒性，因此在生命分析領域具有廣泛的應用前景?？v觀碳點的研究現(xiàn)狀，仍然存在兩方面的問題亟待解決：其一，所制備碳點的量子產率普遍較低，限制了碳點的實際應用；其二，現(xiàn)有碳點的熒光顏色較為單一且多為藍色，限制了其在生物

2、學中的應用。因此，尋找新的碳源前驅體，拓展和完善制備碳點的方法，以獲得高量子產率或多波長發(fā)射的碳點成為該領域研究的熱點。
　　本學位論文的研究工作以提高碳點的量子產率和調控碳點的發(fā)射波長為目標，發(fā)展了以烏頭酸為碳源，尿素、乙二胺或1,2,4-三氨基苯鹽酸鹽為共摻雜試劑，通過合理設計制備方案，制備出高量子產率的烏頭酸基熒光碳納米材料并實現(xiàn)了對發(fā)射波長的調控，初步探索了其在分析化學領域的應用。全文共分為4章：
　　第一章：簡單介

3、紹了熒光碳納米材料的研究現(xiàn)狀，重點聚焦于研究者們針對提高碳點量子產率和調控其發(fā)射波長上做出的嘗試與努力，并據(jù)此總結了碳點的制備方法。
　　第二章：以烏頭酸和乙二胺為前驅體，利用微波法快速制備出一種高量子產率的藍色熒光碳點。通過系統(tǒng)考察反應物配比、微波功率及微波時間等因素對產物熒光性質的影響，發(fā)現(xiàn)烏頭酸和乙二胺的摩爾比為1:3，微波功率為700 W，反應時間為6 min時，所得碳點的熒光量子產率最高。該碳點平均粒徑為2.9 nm，分

4、散性好。最佳激發(fā)波長為360 nm，最佳發(fā)射波長為450 nm，絕對量子產率為45％。基于該碳點優(yōu)異的光學性質，我們設計了一種“on-off-on”熒光傳感探針用于檢測汞離子及半胱氨酸，檢出限分別為5.5和30 nM。該傳感器具有良好的穩(wěn)定性和循環(huán)性，并成功用于測定各種水體中的汞離子和細胞中的半胱氨酸。
　　第三章：在第二章工作的基礎上，以烏頭酸為碳源，乙二胺和尿素分別為摻雜試劑，利用水熱法或微波法制得四種熒光碳點（AA&EDA-

5、MW-CDs、AA&EDA-HT-CDs、AA&Urea-MW-CDs、AA&Urea-HT-CDs）。其中，以烏頭酸和尿素為前驅體通過微波法制得了一種黃色熒的碳點（AA&Urea-MW-CDs），通過系統(tǒng)地考察反應物配比，微波功率及微波時間等因素對產物熒光性質的影響，發(fā)現(xiàn)當烏頭酸和尿素的質量分別為0.0871 g和0.3604 g、微波功率為700 W、反應時間為5 min時，所制得碳點的熒光量子產率最高。以甲醇和水（V甲醇/V水=1

6、0%）為洗脫劑，利用反相硅膠柱對所制備的碳點進行分離純化，純化后所得碳點的絕對量子產率可達44%。進一步的表征發(fā)現(xiàn)該碳點具有良好的分散性、較高的光學穩(wěn)定性以及優(yōu)良的生物相容性。該黃色熒光碳點可有效規(guī)避生物本底熒光（藍色）的干擾，已成功用于肝癌細胞（SMMC-7721）的熒光成像。
　　第四章：為了進一步研究碳源前驅體對產物熒光性質的影響，本章工作中我們選用含有共軛結構的芳香胺作為共摻雜試劑，即以烏頭酸和1,2,4-三氨基苯鹽酸鹽為