幾種核殼結(jié)構(gòu)磁性材料的制備及其鈾吸附性能.pdf

1、隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，人類對(duì)能源的需求日益增長(zhǎng)。傳統(tǒng)的石油、煤炭等化石燃料日益減少，世界正面臨著前所未有的能源危機(jī)。為了維持可持續(xù)發(fā)展，人們急切的尋找解決方案，核能作為一種可持續(xù)發(fā)展的能源已得到廣泛的認(rèn)同，所以合理的開(kāi)發(fā)和利用核能是一個(gè)很好的解決途徑。然而，隨著核電工業(yè)的不斷發(fā)展，對(duì)鈾礦資源的需求越來(lái)越大，鈾礦的開(kāi)采力度也逐年的加大。與此同時(shí)，開(kāi)采產(chǎn)生的鈾礦廢水也將大量增加。鈾是一種非常危險(xiǎn)的重金屬，它具有高的放射性和生物毒性，而且其半衰

2、期長(zhǎng)，可以在環(huán)境中長(zhǎng)期存在，造成嚴(yán)重的環(huán)境污染，威脅人類的健康。所以合理的處置含鈾廢水，可以減輕環(huán)境的壓力，從而進(jìn)一步促進(jìn)核能的可持續(xù)開(kāi)發(fā)和利用。因此，尋找合理、有效的處理含鈾廢水的方法，成為一個(gè)熱門的研究課題。
　　本論文以Fe3O4磁性基質(zhì)為核合成了鎳配合物包覆的Fe3O4(Fe3O4@SiO2@Ni-L)、Fe3O4@TiO2、葡萄糖還原產(chǎn)物包覆的Fe3O4二元核殼結(jié)構(gòu)吸附劑(Fe3O4@C)以及在此二元結(jié)構(gòu)表面原位構(gòu)筑Ni

3、–Al LDH所合成的三元吸附劑(Fe3O4@C@Ni–Al LDH)和檸檬酸插層的磁性水滑石等一系列具有核殼結(jié)構(gòu)的磁性吸附材料，并系統(tǒng)的研究了這些吸附材料對(duì)鈾的吸附性能。
　　以Fe3O4磁性基質(zhì)為核，層層包覆制備了具有核殼結(jié)構(gòu)的花狀 Fe3O4@SiO2@Ni-L吸附材料，通過(guò)SEM、TEM、VSM和氮?dú)馕矫摳降纫幌盗袦y(cè)試結(jié)果可知，其顆粒粒徑分布均勻，有較大的比表面積，比表面積為382 m2/g。Fe3O4@SiO2@Ni-

4、L的飽和磁化強(qiáng)度為20.9 emu/g，對(duì)外加磁場(chǎng)具有良好的磁響應(yīng)，達(dá)到飽和吸附以后，可以通過(guò)外加磁場(chǎng)方便快速地將吸附劑分離，以便于今后的再次利用。考察Fe3O4@SiO2@Ni-L對(duì)鈾的吸附性能，結(jié)果顯示，當(dāng)pH值等于5.0時(shí)，吸附效果最好，其最大吸附容量為129.26 mg/g。Fe3O4@SiO2@Ni-L對(duì)鈾酰離子的吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型。
　　采用水熱法制備具有核殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4@T

5、iO2磁性吸附劑，并采用 SEM、TEM和VSM等測(cè)試手段對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示所制備的Fe3O4@TiO2具有球形形貌，直徑約為200 nm，其中二氧化鈦層厚度約為50 nm。Fe3O4@TiO2的飽和磁化強(qiáng)度為36.0 emu/g，對(duì)外加磁場(chǎng)具有良好的磁響應(yīng)。Fe3O4@TiO2對(duì)鈾的吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附方程。
　　采用水熱法合成的Fe3O4@C磁性吸附材料，通過(guò)XRD、TEM和VSM等一

6、系列測(cè)試結(jié)果可知，產(chǎn)物中Fe3O4磁性納米粒子具有準(zhǔn)球形形貌，平均直徑為10 nm，包覆碳層后，在黑色核心周圍有一層顏色偏淺的碳層，厚度約為10 nm。Fe3O4@C的飽和磁化強(qiáng)度為8.25 emu/g，且具有順磁性?？疾霧e3O4@C對(duì)鈾的吸附性能，在pH值為6.0時(shí)， Fe3O4@C對(duì)鈾酰離子的吸附容量最大，其吸附容量隨著pH值的升高先增加，后減小。動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明，F(xiàn)e3O4@C對(duì)鈾的吸附過(guò)程在360 min左右達(dá)到平衡，動(dòng)力學(xué)

7、過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。
　　通過(guò)原位生長(zhǎng)法將 LDH納米片生長(zhǎng)在 Fe3O4@C的表面上，成功制備了高效的Fe3O4@C@Ni–Al LDH磁性吸附劑。VSM測(cè)試結(jié)果顯示，F(xiàn)e3O4@C@Ni–Al LDH的飽和磁化強(qiáng)度為2.20 emu/g，對(duì)外加磁場(chǎng)具有良好的磁響應(yīng)。在 pH值為6.0時(shí)， Fe3O4@C@Ni–Al LDH對(duì)鈾的吸附效果最佳，其吸附容量隨著pH值的升高先增加，后減小。Fe3O4@C@Ni–Al LDH對(duì)鈾

8、酰離子的吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型。
　　采用離子交換法將檸檬酸根插入磁性水滑石層間，制備檸檬酸插層的磁性水滑石，通過(guò)XRD、FT-IR、VSM和微量鈾分析儀等手段分析產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)及性能。XRD分析結(jié)果表明，插層后產(chǎn)物的(003)和(006)衍射峰向小角度方向偏移，層間距d003從之前的7.7?增加到11.6?。VSM測(cè)試結(jié)果顯示，檸檬酸插層的磁性水滑石的飽和磁化強(qiáng)度為7.73 emu/g，對(duì)外加磁場(chǎng)