納米通道中不同流場(chǎng)條件下高分子鏈稀溶液運(yùn)動(dòng)特性的分子動(dòng)力學(xué)模擬.pdf

1、近些年，微加工技術(shù)快速發(fā)展，產(chǎn)生了一批功能復(fù)雜、結(jié)構(gòu)緊湊的微納流體器件，廣泛的應(yīng)用于化學(xué)、生物、生命科學(xué)等領(lǐng)域，其中最為典型的代表是微流控芯片。微流控芯片的結(jié)構(gòu)特征是微納米通道網(wǎng)絡(luò)，它們將芯片上功能不同的各個(gè)部分連接起來(lái)，在進(jìn)行基因測(cè)序、分離與檢測(cè)時(shí)，DNA和蛋白質(zhì)等高分子化合物的運(yùn)動(dòng)均發(fā)生在這些通道內(nèi)。由于通道的受限作用及外部流場(chǎng)的存在，高分子鏈的運(yùn)動(dòng)是一個(gè)非常復(fù)雜的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，受到眾多因素的影響，如分子鏈的柔順性、外部驅(qū)動(dòng)力的大小、

2、受限程度的強(qiáng)弱及壁面性質(zhì)等等，高分子鏈可以呈現(xiàn)出的構(gòu)象將受到限制，所以表現(xiàn)出完全不同于本體的運(yùn)動(dòng)行為。但傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)和理論方法在研究高分子鏈微觀運(yùn)動(dòng)過(guò)程方面具有一定的難度，而數(shù)值模擬方法研究納米通道內(nèi)高分子鏈的性質(zhì)，可預(yù)測(cè)DNA、蛋白質(zhì)等生物大分子在納米通道內(nèi)流動(dòng)或靜止生物溶液中的動(dòng)態(tài)特性及構(gòu)象，從而為優(yōu)化微流控芯片內(nèi)部的控制和傳輸，設(shè)計(jì)出更緊湊、更高效的微納流體器件提供理論依據(jù)。
　　本文運(yùn)用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究納米通道內(nèi)高分子

3、鏈的傳輸特性，首先研究了非受限環(huán)境內(nèi)高分子鏈稀溶液的構(gòu)象參數(shù)和動(dòng)態(tài)特性。再采用平衡分子動(dòng)力學(xué)方法研究了兩平行平板構(gòu)成的納米通道內(nèi)的高分子鏈稀溶液，獲得了高分子鏈的構(gòu)象及運(yùn)動(dòng)特性。在前面工作的基礎(chǔ)上，本文引進(jìn)兩種不同的剪切流場(chǎng)：泊肅葉流和庫(kù)埃特流，采用非平衡分子動(dòng)力學(xué)方法，系統(tǒng)的研究在壁面與流場(chǎng)兩種作用相互耦合時(shí)高分子鏈的運(yùn)動(dòng)特性。本文通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)研究取得的主要成果如下：
　　1)當(dāng)高分子鏈處于非受限環(huán)境中時(shí)，隨著鏈長(zhǎng)的增加，它的

4、回轉(zhuǎn)半徑呈指數(shù)增加，其構(gòu)象變得越卷曲，隨機(jī)運(yùn)動(dòng)能力逐漸減弱；溶液密度的增大不僅限制了高分子鏈的隨機(jī)運(yùn)動(dòng)能力、增強(qiáng)了團(tuán)聚現(xiàn)象，而且導(dǎo)致了松弛時(shí)間的增加。
　　2）無(wú)論長(zhǎng)鏈還是短鏈，隨著通道高度和接觸角的增大，高分子鏈的構(gòu)象實(shí)現(xiàn)了從二維構(gòu)象向三維構(gòu)象的轉(zhuǎn)變；壁面的存在阻礙了短鏈的隨機(jī)運(yùn)動(dòng)能力，而對(duì)于長(zhǎng)鏈，納米通道既有阻礙高分子鏈運(yùn)動(dòng)的作用同時(shí)也具有解纏結(jié)的作用；通道高度一定時(shí)，隨著鏈長(zhǎng)的增大，高分子更易呈現(xiàn)伸展?fàn)顟B(tài)，且主要在通道中心區(qū)

5、域運(yùn)動(dòng)。
　　3）高分子鏈處于泊肅葉流場(chǎng)內(nèi)時(shí)，隨著外力的增加，它的構(gòu)象實(shí)現(xiàn)了從團(tuán)聚狀向伸展?fàn)畹霓D(zhuǎn)變，通道中心的密度值隨著外力的增加而增大，密度分布曲線由單峰分布變?yōu)閮蓪?duì)稱尖峰分布；無(wú)論外力如何改變，質(zhì)心的位移隨時(shí)間均呈直線變化；當(dāng)通道高度和施加的外力一定時(shí)，高分子鏈在 x方向的移動(dòng)速率及隨機(jī)運(yùn)動(dòng)能力隨著鏈長(zhǎng)的增大逐漸增強(qiáng)，所以當(dāng)納米通道內(nèi)包含不同鏈長(zhǎng)的高分子鏈時(shí)，長(zhǎng)鏈最先被分離出來(lái)。
　　4）當(dāng)納米通道內(nèi)存在庫(kù)埃特流場(chǎng)時(shí)，隨