一步合成二甲醚催化過程開發(fā)及CO-,2-的H-,2-助活化與轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、浙江大學(xué)博士學(xué)位論文一步合成二甲醚催化過程開發(fā)及CO的H助活化與轉(zhuǎn)化研究姓名：費金華申請學(xué)位級別：博士專業(yè)：有機化學(xué)（有機催化）指導(dǎo)教師：鄭小明20000501費金華：浙江大掌博士學(xué)位論文和運行的結(jié)果顯示出了該工藝及其采用的催化劑的優(yōu)良的性能。即在富含CO和H2的原料情況下，二甲醚的時空得率可達(dá)2279／Kgcath；在采用半水煤氣的情況下，也能獲得與側(cè)線單管實驗相同的二甲醚收率(1909／KgCath)；獲得了純度大于99％的精二甲醚

2、。通過工業(yè)中試形成了完備的二甲醚工業(yè)化生產(chǎn)的技術(shù)資料，開創(chuàng)性地建立了國內(nèi)外第一套固定床一步法合成二甲醚的工業(yè)中試裝置，二甲醚的生產(chǎn)成本低于傳統(tǒng)的甲醇脫水法。該成果已通過了國家經(jīng)貿(mào)委組織的鑒定和驗收(國經(jīng)貿(mào)鑒字[2000]012號)，并受到企業(yè)的歡迎。。本論文又以CO：加氫轉(zhuǎn)化和H2對CO：活化作用研究為第二部分。通過對cu基和Ni基催化荊上CO：加氫反應(yīng)生成醇，醚甲烷及～氧化碳等不同產(chǎn)物情況，用TPD，H：TPRS和DRIFT進行了研究

3、，得到以下結(jié)果：一銅基催化劑1在CuMn／AI：O，催化劑上CO：加氫只產(chǎn)生甲醇和CO，當(dāng)n(Cu)／n(Mn)=1時，催化劑對甲醇的選擇性和CO：的轉(zhuǎn)化率最好這得益于M_n的添加后形成了具有高分散性的CuMn復(fù)合氧化物，從而產(chǎn)生了新的適當(dāng)強度的CO：和H：的吸附中心2在CuMo／HZSM。5催化劑上進行Tco：加氫研究。發(fā)現(xiàn)只要少量的Mo加入到C堋zSM5中(n(Cuyn(Mo)=5／t)即可使二甲醚的選擇性從3705％提高至J]74