ZnO連接層誘導(dǎo)合成ZIF-8膜的制備與性能.pdf

1、金屬有機骨架材料(MOFs)是由含氧、氮等的多齒有機配體與金屬離子自組裝而成的配位聚合物。MOFs具有較大的比表面積、多孔且孔道結(jié)構(gòu)可調(diào)、表面可功能化修飾等特點，可應(yīng)用于氣體儲存分離、催化等領(lǐng)域。類沸石咪唑類金屬有機材料(ZIFs)屬于MOFs材料的分支，與沸石有相似的四面體空間結(jié)構(gòu)、相似的鍵角，與其它MOFs材料相比ZIFs擁有出色的化學(xué)穩(wěn)定性。ZIF-8是ZIFs材料成膜研究中較成熟的體系，它具有SOD拓撲結(jié)構(gòu)，很好的水熱穩(wěn)定性，孔

2、徑為0.34nm，其結(jié)構(gòu)特點適合制作成膜應(yīng)用于氣體分離。
　　本文選用ZIF-8為成膜研究體系，以多孔α-Al2O3陶瓷管為載體，采用在載體表面引入氧化鋅層的策略，誘導(dǎo)合成ZIF-8膜。針對不同載體的孔結(jié)構(gòu)，分別在其表面合成ZnO納米粒子、ZnO網(wǎng)以及ZnO納米棒，誘導(dǎo)合成相應(yīng)連續(xù)致密ZIF-8膜。ZnO層起到修飾載體、誘導(dǎo)ZIF-8的合成與成膜、鏈接載體與ZIF-8膜三重作用，最后通過優(yōu)化合成條件得到連續(xù)致密的ZIF-8膜。主要

3、研究內(nèi)容如下:
　　大孔管式載體內(nèi)側(cè)引入ZnO納米粒子層，但其修飾載體的功能有限，不能誘導(dǎo)形成足夠致密的ZIF-8膜。將多孔的網(wǎng)狀ZnO引入大孔管式載體表面，達到了修飾載體表面缺陷的目的，經(jīng)過活化處理，制得厚度為15μm左右的高質(zhì)量的ZIF-8膜。膜對H2的滲透通量為2.14×10-7mol/(s·m2·Pa)，H2/CO2、 H2/N2、 H2/CH4的理想分離系數(shù)分別為5.18、8.32、8.30，具有一定的篩分效應(yīng)，且該膜材

4、料在150℃下長時間測試穩(wěn)定性良好。此過程中ZnO層的引入與活化處理是成膜的關(guān)鍵。
　　本文創(chuàng)新性的在多孔載體表面引入ZnO納米棒，誘導(dǎo)合成具有ZIF-8@ZnO“鋼筋砼”結(jié)構(gòu)雜化膜，此種雜化膜結(jié)合了ZnO棒的骨架穩(wěn)定性與ZIF-8材料的分離功能，避開了單純ZIF-8膜的缺點。合成過程中首先在管式載體內(nèi)側(cè)引入ZnO納米棒，借助ZnO對ZIF-8的誘導(dǎo)作用，通過原位法在ZnO棒之間合成ZIF-8，ZIF-8與ZnO相互咬合交織生長形