納米金屬簇-多齒聚芐基醚樹枝分子復(fù)合物的制備及催化性能.pdf

1、合成了樹枝狀分子聚芐基醚二乙酸胺(Gn-NA，n：1-3)和聚芐基醚三乙酸氯化銨(Gn-NACl，n=1-3)，以這些樹枝分子為穩(wěn)定劑乙醇還原法制備了金屬納米粒子，相關(guān)研究及結(jié)果如下： (1)以第一到第三代聚芐基醚二乙酸胺樹枝分子為穩(wěn)定劑合成了Pt@G~NAs、Pt@G2NAs和Pt@G3NAs三種n納米金屬簇催化劑，并用UV-Vis、FTIR、TEM和XRD等手段對(duì)金屬簇進(jìn)行了表征。在不同金屬與穩(wěn)定劑摩爾比的條件下，以不同代數(shù)

2、樹枝分子聚芐基醚二乙酸胺為穩(wěn)定劑制備出的Pt納米粒子粒徑范圍為2nm-5nm。這三種催化劑催化苯甲醛及衍生物加氫反應(yīng)的TOF從9l變化到25。改變金屬與穩(wěn)定劑的摩爾比(1-60)，催化劑的催化活性先提高后降低，金屬與穩(wěn)定劑的摩爾比為20時(shí)，催化劑的催化活性最高。 (2)在第一到第三代聚芐基醚三乙酸氯化胺樹枝分子保護(hù)下合成了Pt@GiNACI、Pt@G2NACl和Pt@G3NACl三種鉑金屬納米粒子催化劑，這三種催化劑對(duì)硝基苯衍生

3、物加氫反應(yīng)表現(xiàn)出很好的催化活性且易分離和重復(fù)使用。催化加氫反應(yīng)的TOF從353．2變化到49．0，其中Pt@GiNACl的催化活性最高；改變加氫反應(yīng)底物分子與催化劑摩爾比(300-1500)，隨著摩爾比的增大，加氫反應(yīng)速率逐漸降低。 (3)選用第三代聚芐基醚三乙酸氯化胺作穩(wěn)定劑，分別合成了Pt和Pd兩種金屬納米粒子，以間苯氧基苯甲醛催化加氫反應(yīng)為模型反應(yīng)，研究了Pt和Pd兩種金屬納米粒子的催化反應(yīng)性能。以Pt金屬納米粒子為催化劑

4、，在常壓下，40℃下反應(yīng)8h，間苯氧基苯甲醛加氫轉(zhuǎn)化率可達(dá)79％，比在相同反應(yīng)條件下聚芐基醚二乙酸胺樹枝分子保護(hù)的Pt金屬納米粒子催化加氫反應(yīng)轉(zhuǎn)化率高約20％，這說明三齒聚芐基醚樹枝分子保護(hù)的Pt納米粒子的穩(wěn)定性和催化活性優(yōu)于二齒聚芐基醚樹枝分子保護(hù)的Pt納米粒子。 (4)選用第三代聚芐基醚三乙酸氯化胺作保護(hù)劑，采用連續(xù)還原法制備出Pt—Au雙金屬納米粒子(Pt與Au摩爾比分別為l/3、1/1、3／1)，不同Pt/Au摩爾比制備