二硫化錫及其與石墨烯復合材料的可控制備和光催化性能研究.pdf

1、半導體光催化技術是一門在能源和環(huán)境領域有著重要應用前景的綠色技術。因其能利用太陽能轉(zhuǎn)化為化學能和電能，實現(xiàn)光解水制氫和有機污染物的降解而引起人們的廣泛重視。光催化反應是在材料的表面進行的，因此，光催化材料的表面結(jié)構(gòu)是影響光催化性能的重要因素之一。二硫化錫作為一種重要的層狀半導體材料，因具備優(yōu)異的光學、電學、氣敏和催化性能，而被廣泛應用于太陽能電池、鋰電池、氣敏傳感器材料和催化材料等。然而，研究表面結(jié)構(gòu)對二硫化錫光催化和光電性能的影響還比

2、較少。本文首先采用簡單的一步溶劑熱法，制備得到不同形貌的 SnS2光催化材料，對比分析了形貌對二硫化錫在可見光照射下的光催化和光化學性能的影響，并結(jié)合基于密度泛函理論（DFT）的計算，探討了樣品的表面原子結(jié)構(gòu)對二硫化錫電子結(jié)構(gòu)和光催化性能的影響。其次，為了抑制光生電子和空穴的復合，進一步提高光催化和光化學性能，本文研究了二硫化錫/石墨烯復合材料的制備及光催化性能。本研究主要內(nèi)容包括：
　?、牌瑺詈突疃蚧a的制備、表征及性能測試

3、。采用一步溶劑熱法，以SnCl4·5H2O和硫代乙酰胺為原料，通過加入不同的溶劑，制備得到結(jié)晶性良好、形貌尺寸可控的片狀/花狀二硫化錫光催化材料。X射線衍射、掃描和透射電子顯微分析證明，片狀二硫化錫的外露晶面為{001}面，而花狀二硫化錫的主要外露晶面為{010}面。紫外-可見分光測試發(fā)現(xiàn)，片狀二硫化錫的禁帶寬度比花狀二硫化錫大。進一步X射線光電子能譜（XPS）分析揭示，片狀二硫化錫比花狀二硫化錫具有較高的導帶底。光催化降解甲基橙結(jié)果表

4、明，與花狀二硫化錫相比，盡管片狀二硫化錫擁有較小的比表面積，其在可見光下卻具有較高的降解甲基橙光催化活性。在相同實驗條件下，光解水產(chǎn)氫實驗結(jié)果顯示，片狀二硫化錫的光催化分解水產(chǎn)氫速率是花狀二硫化錫的11倍；而光電性能測試結(jié)果表明，當偏壓為0.8 V時，片狀二硫化錫的光電流是花狀的3倍。此外，我們還基于第一性原理，計算材料的表面能和能帶結(jié)構(gòu)。實驗測試和計算結(jié)果綜合顯示，盡管片狀二硫化錫的{001}原子面的表面能比花狀二硫化錫的{010}原

5、子面的表面能低，片狀二硫化錫因具優(yōu)異的能帶結(jié)構(gòu)（較高的導帶底電勢和較快的電子遷移率），從而決定了片狀二硫化錫呈現(xiàn)較高的光催化活性。
　?、贫蚧a/石墨烯的制備及其光催化性能的研究。采用改良的Hummers法，制備得到形貌良好的大片氧化石墨。再采用一步水熱原位生長法，以氧化石墨、SnCl4·5H2O和硫脲為原料，通過二硫化錫納米粒子在氧化石墨層間的原位生長，利用二硫化錫納米粒子生長力剝離氧化石墨的同時與石墨烯復合，構(gòu)筑了石墨烯基二