介孔結(jié)構(gòu)金屬(salen)復(fù)合催化劑的合成及催化性能研究.pdf

1、非均相催化氧化是催化領(lǐng)域重要的研究內(nèi)容之一。作為重要的催化氧化催化劑，金屬(salen)配合物對各類催化氧化反應(yīng)，均表現(xiàn)出較高的催化性能。但是，反應(yīng)的最后階段，均相金屬(salen)化合物很難從體系中分離和回收再利用。這樣不僅造成催化劑的浪費(fèi)，而且對環(huán)境造成污染。因此，從經(jīng)濟(jì)和環(huán)境的角度考慮，將均相金屬(salen)配合物固載化，提高催化性能，設(shè)計(jì)和制備可回收和循環(huán)利用的非均相金屬(salen)復(fù)合催化劑，是實(shí)現(xiàn)其更廣泛應(yīng)用的有效方案。

2、基于以上考慮，本文研究的內(nèi)容如下:
　　1.以四乙氧基硅烷(TEOS)為無機(jī)硅源，以非離子型表面活性劑P123為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，以3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APS)作為氨基的前驅(qū)體及以Mn(salen)化合物為催化活性組分，在NaOH存在下，采用后合成嫁接法制備有序介孔結(jié)構(gòu)的無機(jī)二氧化硅負(fù)載型Mn(salen)復(fù)合催化劑Mn(salen)-NH/SBA-15，通過紅外光譜(FT-IR)法、紫外-可見漫反射光譜（UV-vis/DRS）法

3、，X-射線衍射(XRD)法、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)法、以及透射電子顯微鏡(TEM)技術(shù)對以上制備的Mn(salen)-NH/SBA-15復(fù)合催化劑的組成結(jié)構(gòu)及形貌進(jìn)行表征;以NaClO作為氧化劑，PPNO為助催劑，以苯乙烯環(huán)氧化為模型反應(yīng)，考察了均相和非均相Mn(salen)化合物的催化活性和選擇性，同時，系統(tǒng)考察諸多實(shí)驗(yàn)參數(shù)如Mn(salen)的擔(dān)載量、NaClO與苯乙烯的摩爾比、軸向助催劑PPNO的用量及反應(yīng)

4、時間對復(fù)合催化劑性能的影響;最后，對復(fù)合催化劑的循環(huán)使用進(jìn)行了評價。
　　2.以1，2-二（三乙氧基硅基）乙烷(BTSE)為有機(jī)硅源，以非離子型表面活性劑P123為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，以3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APS)作為氨基的前驅(qū)體及以Mn(salen)化合物為催化活性組分，在NaOH存在下，采用后合成嫁接法制備有序介孔結(jié)構(gòu)的有機(jī)二氧化硅負(fù)載型Mn(salen)復(fù)合催化劑Mn(salen)-NH/PMO，通過紅外光譜(FT-IR)法、

5、紫外-可見漫反射光譜（UV-vis/DRS）法，X-射線衍射(XRD)法、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)法、N2吸附-脫附以及透射電子顯微鏡(TEM)技術(shù)對以上制備的Mn(salen)復(fù)合催化劑的組成結(jié)構(gòu)及形貌進(jìn)行表征;以NaClO作為氧化劑，PPNO為助催劑，以苯乙烯環(huán)氧化為模型反應(yīng)，考察了均相、非均相Mn(salen)催化劑的催化活性和選擇性，同時，系統(tǒng)考察諸多實(shí)驗(yàn)參數(shù)如Mn(salen)的擔(dān)載量、NaClO和苯乙烯