介孔碳負(fù)載鈷基費(fèi)-托合成催化劑催化性能究.pdf

1、本論文以SBA-16為模板，糠醇為碳源，合成了有序介孔碳(OMC)。同時(shí)制備了碳氮化合物-介孔分子篩復(fù)合材料（C3N4/SBA-15）以上述材料為載體，制備了鈷基費(fèi)-托合成催化劑。采用X-射線粉末衍射（XRD）、氮?dú)馕锢砦矫摳健⑼干潆娮语@微鏡（TEM）、氫氣程序升溫還原（H2-TPR）、氫氣程序升溫脫附（H2-TPD）、激光拉曼光譜(Raman spectra)、熱重分析(TG)等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。在固定床反應(yīng)器中對(duì)催化劑的費(fèi)-

2、托合成催化性能進(jìn)行了測(cè)試。其結(jié)論如下：
　　1.首先以SBA-16為模板采用不同的碳化溫度合成了OMC-800，OMC-1100， OMC-1300三種介孔碳材料，然后將OMC-800載體在氫氣氣氛中進(jìn)行還原處理，制得r-OMC-800載體，以上述介孔碳材料為載體采用滿孔浸漬法制備了鈷基費(fèi)-托合成催化劑。結(jié)果表明：不同碳化溫度處理的載體負(fù)載的鈷基催化劑中，鈷物種均以CoO的形式存在，隨著載體碳化溫度的增加，載體與活性金屬之間的相互

3、作用力減弱，CoO到Co的還原溫度降低，費(fèi)-托合成反應(yīng)的活性增加；氫氣處理的載體負(fù)載的鈷基催化劑與未還原的載體相比具有較高的催化反應(yīng)活性。
　　2.首先采用軟模板法合成SBA-15材料，然后在SBA-15分子篩上負(fù)載不同含量的碳氮化合物得到0.5C3N4/SBA-15和C3N4/SBA-15兩種載體，再采用滿孔浸漬法制備了鈷基催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：對(duì)于C3N4/SBA-15載體上負(fù)載的催化劑15％Co/C3N4/SBA-15，鈷物

4、種主要以CoO的形式存在，而0.5C3N4/SBA-15和SBA-15負(fù)載的催化劑15%Co/0.5C3N4/SBA-15和15%Co/SBA-15，鈷物種主要以Co3O4的形式存在；催化劑的熱重分析表明，15%Co/C3N4/SBA-15中碳氮化合物的分解溫度相比載體C3N4/SBA-15要低；TPR分析說明，15%Co/C3N4/SBA-15相比15%Co/SBA-15較難還原；催化劑的費(fèi)-托合成反應(yīng)性能評(píng)價(jià)表明：含有碳氮化合物的載

5、體負(fù)載的催化劑具有較好的反應(yīng)穩(wěn)定性，并且隨著C3N4含量的增加，催化劑對(duì)烯烴的選擇性增加。
　　3.合成了不同孔徑的SBA-16載體，并采用滿孔浸漬法制備了鈷基費(fèi)-托合成催化劑，在固定床反應(yīng)器中考察了孔徑對(duì)催化劑費(fèi)-托合成催化性能的影響。結(jié)果表明：大孔徑的載體負(fù)載的催化劑具有較大的顆粒粒徑，較高的還原度以及低的分散度，但催化劑的穩(wěn)定性較低；小孔徑的載體負(fù)載的催化劑具有較小的顆粒粒徑，低的還原度和高的分散度，其費(fèi)-托合成反應(yīng)催化活性