低濃度甲烷催化燃燒反應(yīng)過程的多尺度模擬.pdf

1、催化燃燒技術(shù)是利用低濃度甲烷最有效的方法，借助于催化劑進行無焰燃燒，與傳統(tǒng)的火焰燃燒相比具有高熱量利用率、有效地減少有害氣體的排放以及較低的甲烷濃度。因此對甲烷催化燃燒反應(yīng)過程進行研究有利于提高能源的利用率和環(huán)境質(zhì)量。在利用整體式反應(yīng)器對甲烷實施催化燃燒過程中，反應(yīng)器內(nèi)部涉及到微觀、介觀與宏觀的相互作用，從而影響整體式反應(yīng)器的催化性能。為了能夠詳細了解反應(yīng)器內(nèi)各個尺度之間的關(guān)系以及作用規(guī)律，以便于有效地指導(dǎo)優(yōu)化反應(yīng)器和操作條件，本文建立

2、了更全面地整體式全反應(yīng)器多尺度模型來探究甲烷催化燃燒反應(yīng)過程各個尺度之間的作用規(guī)律，同時優(yōu)化了反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和操作條件。
　　本文利用氣固相傳遞原理，建立了介觀尺度的單顆粒反應(yīng)-擴散模型，模擬計算結(jié)果同經(jīng)驗理論值對比結(jié)果證明了模型的有效性，并采用建立的單顆粒反應(yīng)-擴散模型考察了催化劑顆粒內(nèi)內(nèi)擴散對反應(yīng)的影響。結(jié)果顯示，催化劑顆粒內(nèi)存在明顯的內(nèi)擴散阻力，甲烷在顆粒內(nèi)的反應(yīng)過程是一個明顯的內(nèi)擴散控制過程;顆粒內(nèi)部的燃燒反應(yīng)達到穩(wěn)態(tài)所需要時

3、間僅為0.1 s，可以認為反應(yīng)過程一直處于穩(wěn)態(tài)操作;外擴散作用表現(xiàn)不明顯。模型考察了催化劑顆粒直徑、平均孔徑和空隙率對參數(shù)分布以及內(nèi)擴散的影響。結(jié)果表明:隨著催化劑顆粒直徑的增加，顆粒內(nèi)擴散阻力不斷增大，從而使顆粒中心的反應(yīng)速率大大下降，即使催化劑顆粒減小到0.4 mm時，內(nèi)擴散阻力依然較大且不可忽略;平均孔徑增大導(dǎo)致催化劑顆粒內(nèi)傳質(zhì)阻力減小，增大孔隙率使得內(nèi)擴散阻力減小?；谀M結(jié)果，可以忽略了顆粒外擴散的影響，從而簡化了單顆粒反應(yīng)-

4、擴散模型。
　　基于簡化后的單顆粒反應(yīng)-擴散模型，建立了甲烷催化燃燒反應(yīng)過程的二維單孔道模型，描述了孔道中的質(zhì)量傳遞與熱量傳遞以及催化劑內(nèi)的傳遞過程和催化反應(yīng);利用實驗數(shù)據(jù)和模擬結(jié)果的對比對單孔道模型進行有效化驗證;通過建立的單孔道模型討論了催化劑孔密度和孔壁厚度對催化反應(yīng)過程的影響。結(jié)果顯示:當催化劑孔壁厚度不變時，孔密度增大，甲烷的轉(zhuǎn)化率升高，同時反應(yīng)器內(nèi)溫度升高，有利于反應(yīng)的進行;當孔密度不變時，催化劑孔壁厚度增大到一定值時