低濃度甲烷催化燃燒反應過程的多尺度模擬.pdf

1、催化燃燒技術是利用低濃度甲烷最有效的方法，借助于催化劑進行無焰燃燒，與傳統(tǒng)的火焰燃燒相比具有高熱量利用率、有效地減少有害氣體的排放以及較低的甲烷濃度。因此對甲烷催化燃燒反應過程進行研究有利于提高能源的利用率和環(huán)境質(zhì)量。在利用整體式反應器對甲烷實施催化燃燒過程中，反應器內(nèi)部涉及到微觀、介觀與宏觀的相互作用，從而影響整體式反應器的催化性能。為了能夠詳細了解反應器內(nèi)各個尺度之間的關系以及作用規(guī)律，以便于有效地指導優(yōu)化反應器和操作條件，本文建立

2、了更全面地整體式全反應器多尺度模型來探究甲烷催化燃燒反應過程各個尺度之間的作用規(guī)律，同時優(yōu)化了反應器結構和操作條件。
　　本文利用氣固相傳遞原理，建立了介觀尺度的單顆粒反應-擴散模型，模擬計算結果同經(jīng)驗理論值對比結果證明了模型的有效性，并采用建立的單顆粒反應-擴散模型考察了催化劑顆粒內(nèi)內(nèi)擴散對反應的影響。結果顯示，催化劑顆粒內(nèi)存在明顯的內(nèi)擴散阻力，甲烷在顆粒內(nèi)的反應過程是一個明顯的內(nèi)擴散控制過程;顆粒內(nèi)部的燃燒反應達到穩(wěn)態(tài)所需要時

3、間僅為0.1 s，可以認為反應過程一直處于穩(wěn)態(tài)操作;外擴散作用表現(xiàn)不明顯。模型考察了催化劑顆粒直徑、平均孔徑和空隙率對參數(shù)分布以及內(nèi)擴散的影響。結果表明:隨著催化劑顆粒直徑的增加，顆粒內(nèi)擴散阻力不斷增大，從而使顆粒中心的反應速率大大下降，即使催化劑顆粒減小到0.4 mm時，內(nèi)擴散阻力依然較大且不可忽略;平均孔徑增大導致催化劑顆粒內(nèi)傳質(zhì)阻力減小，增大孔隙率使得內(nèi)擴散阻力減小?；谀M結果，可以忽略了顆粒外擴散的影響，從而簡化了單顆粒反應-

4、擴散模型。
　　基于簡化后的單顆粒反應-擴散模型，建立了甲烷催化燃燒反應過程的二維單孔道模型，描述了孔道中的質(zhì)量傳遞與熱量傳遞以及催化劑內(nèi)的傳遞過程和催化反應;利用實驗數(shù)據(jù)和模擬結果的對比對單孔道模型進行有效化驗證;通過建立的單孔道模型討論了催化劑孔密度和孔壁厚度對催化反應過程的影響。結果顯示:當催化劑孔壁厚度不變時，孔密度增大，甲烷的轉(zhuǎn)化率升高，同時反應器內(nèi)溫度升高，有利于反應的進行;當孔密度不變時，催化劑孔壁厚度增大到一定值時