Pd基催化劑的低濃度甲烷催化燃燒實驗研究.pdf

1、甲烷(CH4)是一種清潔能源，具有能量密度高、氣體污染物排放低、來源廣泛等優(yōu)點。同時，CH4的溫室效應約是等量CO2的20倍。CH4的人為排放主要是在開采煤礦的過程中，從礦井通風系統(tǒng)排放出的大量的低濃度CH4(0.1-1％)。數(shù)量巨大的CH4進入大氣，浪費大量能源的同時還造成了大氣污染。另外，CH4作為燃料燃燒時，常規(guī)的火焰燃燒仍會產(chǎn)生一定量的NOx，不完全燃燒時還會產(chǎn)生未燃HC和CO。而催化燃燒是一種高效利用能源與減少有害氣體排放的有

2、效手段，發(fā)展催化燃燒應用技術(shù)的關(guān)鍵就是開發(fā)出高活性和高穩(wěn)定性的催化劑。
　　Pd基催化劑因具有較好的低溫催化活性與抗中毒性能，一直是CH4催化燃燒領(lǐng)域重點研究對象。本文以貴金屬Pd為活性組分，首先制備了一系列單組分負載型Pd基催化劑。在自主設計和搭建的催化劑活性評價實驗臺架上，評價了催化劑的CH4催化燃燒活性，考察了不同氧化物載體、焙燒溫度、Pd負載量和反應空速對Pd基催化劑CH4催化燃燒活性的影響。隨后利用金屬氧化物對球形Pd納

3、米顆粒進行包裹形成核殼結(jié)構(gòu)的手段對Pd催化劑進行改進;通過分子自組裝法制備出Pd@Oxide（Oxide=CeO2，ZrO2，SiO2）核殼結(jié)構(gòu)納米粒子，再將其負載到利用正辛基三乙氧基硅烷(TEOOS)進行疏水改性的Al2O3載體(Si-Al2O3)上，為了對比，同時將球形Pd粒子直接負載到Si-Al2O3載體上，得到Pd/Si-Al2O3和Pd@Oxide/Si-Al2O3系列催化劑;采用BET、TEM、XRD與XPS等技術(shù)手段對催化

4、劑的物理結(jié)構(gòu)和化學性質(zhì)進行了測試分析，并評價了這種直接從納米顆粒出發(fā)制備的Pd基核殼結(jié)構(gòu)催化劑的CH4催化燃燒活性。
　　實驗結(jié)果表明，催化劑的CH4催化燃燒活性受到載體、Pd負載量、焙燒溫度、反應空速等多種因素的影響。從納米顆粒出發(fā)制備的Pd催化劑，PdOx/Pd是CH4催化燃燒的活性物種。核殼結(jié)構(gòu)催化劑的熱穩(wěn)定性較高，而不同的氧化物殼層對Pd催化劑的活性和穩(wěn)定性有不同的影響。水蒸氣的存在會在一定程度上抑制核殼結(jié)構(gòu)催化劑的CH4