纖維素催化裂解制取富低碳烯烴合成氣研究.pdf

1、航空燃料消費高速增長、對外依存度居高不下，嚴重威脅著我國能源可持續(xù)發(fā)展和戰(zhàn)略安全。溫室氣體的大量排放，也讓我國承受了巨大國際壓力。生物質是唯一可以直接轉化為含碳液體燃料的可再生能源，我國有豐富的木質纖維素類生物質資源儲量。開發(fā)以木質纖維素類生物質為原料制取低碳烯烴、基于低碳烯烴齊聚合成的航空生物燃油技術路徑，實現(xiàn)生物質能高品位和規(guī)?；?，對于建立我國多元化能源體系、解決制約我國能源結構瓶頸、實現(xiàn)2020年減排目標，具有重要戰(zhàn)略意義。<

2、br>　　依托國家重點發(fā)展計劃（973計劃）資金資助項目《生物質制取高品位液體燃料基礎問題研究（2013CB228100）》，本文圍繞以木質纖維素類生物質為原料制取低碳烯烴、基于低碳烯烴聚合的航空生物燃油合成機制，探討了纖維素作為生物質代表固定床催化裂解制取富低碳烯烴合成氣的可行性。本文主要工作如下：
　　一、反應工況對纖維素催化裂解的影響。開展纖維素催化裂解的控制條件，包括反應溫度、載氣流速、催化劑/原料質量比等參數(shù)對氣液固三相

3、產(chǎn)物質量收率、氣相產(chǎn)物碳摩爾收率和低碳烯烴碳分布等影響研究。在反應溫度為650℃、載氣流速為30 ml/min、催化劑/原料質量比為4的優(yōu)化反應條件下，低碳烯烴質量收率為5.5 wt.％，對應碳摩爾收率為10.5 C-mol%。
　　二、催化劑性質對纖維素催化裂解的影響。進行了不同硅鋁比和不同 Ce改性負載量HZSM-5催化劑對氣液固三相產(chǎn)物質量收率、氣相產(chǎn)物碳摩爾收率和低碳烯烴碳分布等影響研究。在3 wt.%Ce/HZSM-5(

4、硅鋁比為25)的優(yōu)化條件下，低碳烯烴質量收率和碳摩爾收率分別為6.8 wt.%和13.1 C-mol%。
　　三、纖維素催化裂解催化劑表征。采用 XRD、BET、NH3-TPD和 Py-FTIR等表征手段對不同硅鋁比和不同Ce改性負載量HZSM-5催化劑進行分析。通過適量添加Ce負載量優(yōu)化HZSM-5催化劑的表面酸強弱和酸類型分布、優(yōu)化催化劑孔道的擇形性，提高烯烴選擇性，但過度負載可能會覆蓋催化劑的酸性位點而導致烯烴收率下降。