CO2光電還原催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、光電催化轉(zhuǎn)化是實現(xiàn)二氧化碳合理化、高效化利用的重要途徑之一。但是，光電極材料催化效率低和穩(wěn)定性較差嚴重制約了該領(lǐng)域的發(fā)展。因此，開發(fā)性能穩(wěn)定、效果優(yōu)良、清潔廉價的光電極材料是目前研究的重要方向。本論文主要探討了TiO2@g-C3N4@CoPi復(fù)合光陽極和Cu2O@ZnO光陰極催化材料的制備方法，并對兩種光電極催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進行了表征。以提高有效電荷利用率為目的，設(shè)計了雙池二氧化碳光電催化還原體系，在該體系上評價了兩種光電極的二氧化碳

2、光電還原制甲醇的催化活性。研究結(jié)果對于光電極催化劑的制備與應(yīng)用有一定的理論意義。主要研究結(jié)果如下：
　　(1)采用水熱合成、化學浴及電化學沉積等方法，制備了 TiO2@g-C3N4@CoPi光陽極復(fù)合材料。通過控制水熱過程中鈦酸丁酯的用量，調(diào)節(jié)TiO2納米棒的疏密程度；通過改變化學浴溶液中尿素的用量，調(diào)節(jié) g-C3N4在 TiO2上的負載量；通過調(diào)節(jié)電渡時間，控制 CoPi在 TiO2@g-C3N4上負載量。結(jié)果表明，當 g-C3

3、N4在 TiO2上的負載量為10％，電鍍時間為30 min時，TiO2@g-C3N4@CoPi光陽極材料展現(xiàn)出最佳光電性能；在100 mW/cm2(AM1.5G)的光照下，施加1.23 V(vs. RHE)的偏壓，該材料的LSV電流密度達到1.6 mA/cm2。經(jīng)過10 h的穩(wěn)定性測試后性能幾乎沒有出現(xiàn)衰減。
　　(2)采用水熱法和化學浴法制備了Cu2O@ZnO光陰極復(fù)合材料。選取導電性好的Cu片作為電極基底，通過化學浴法在基底上

4、生長球狀Cu2O顆粒。運用水熱法在Cu2O顆粒表面進一步生長ZnO納米分支，以構(gòu)成異質(zhì)結(jié)，并增加電極的比表面積。結(jié)果表明，利用Cu2O@ZnO光陰極進行二氧化碳的光電催化還原實驗時，在-1.1 V(vs. RHE)的偏壓下，還原二氧化碳得到甲醇的法拉第效率達到最大值7.9%。
　　(3)以提高有效電荷利用率為目的，設(shè)計了雙池二氧化碳光電催化還原體系。采用已經(jīng)制備得到的復(fù)合n型半導體TiO2@g-C3N4@CoPi作為光陽極，復(fù)合p