Mg-Si-Sn基熱電發(fā)電器件中電極材料的設(shè)計、制備與表征.pdf

1、Mg-Si-Sn熱電材料是重要的中溫?zé)犭姴牧象w系，在工業(yè)余熱和汽車尾氣回收發(fā)電領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景。關(guān)于Mg-Si-Sn器件的研究甚少，本論文以Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02熱電單臂為研究對象，設(shè)計了一種與該熱電材料匹配的多層電極，優(yōu)化了多層電極的連接工藝；對Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02熱電材料與多層電極的連接狀態(tài)進(jìn)行了表征，包括界面微觀結(jié)構(gòu)、化學(xué)成分、接觸電阻、剪切強(qiáng)度以及高溫穩(wěn)定

2、性；在此基礎(chǔ)上組裝了n型Mg-Si-Sn/p型Cu2Se熱電單偶，測試了熱電單偶的熱電轉(zhuǎn)換效率和輸出功率，對焊接界面的高溫穩(wěn)定性進(jìn)行了研究，其主要工作的結(jié)果如下：
　　n型Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02熱電材料的多層電極滿足器件設(shè)計要求，該多層電極由第一Ni-Al合金層/第二Ni-Al合金層/Ag構(gòu)成，第一Ni-Al合金層熱膨脹系數(shù)可與Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02熱電材料良好匹

3、配，Ag層焊接性能良好；多層電極與熱電材料的結(jié)合界面良好，無明顯微裂紋，其無明顯元素互擴(kuò)散；界面接觸電阻介于0.07～0.13mΩ之間，占熱電材料內(nèi)阻的3.5～8.3％，多層電極與熱電材料的剪切強(qiáng)度高于熱電材料自身強(qiáng)度。
　　n型Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02熱電材料/多層電極在573K、673K和773K下分別退火一周熱穩(wěn)定性研究表明：當(dāng)退火溫度在673K及以上時，多層電極第一Ni-Al合金層會由Al，

4、NiAl3，Ni2Al3和Ni多相組成轉(zhuǎn)變?yōu)锳l和NiAl3兩相穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，熱電材料/多層電極界面孔隙逐漸增多，Mg向多層電極中的擴(kuò)散加劇，熱電材料/多層電極的接觸電阻由退火前的0.10 mΩ增加到773K退火后的0.21mΩ。
　　n型Mg2.16(Si0.3Sn0.7)0.98Sb0.02熱電材料/多層電極在773K下退火不同時間的熱穩(wěn)定性研究表明：當(dāng)退火時間達(dá)到27h時，多層電極的第一Ni-Al合金層物相得到穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，多層電極

5、的第一Ni-Al合金層內(nèi)部及熱電材料/多層電極結(jié)合界面產(chǎn)生大量孔洞，這些孔洞分布于相界面處，Mg在多層電極的第一Ni-Al合金層中含量逐漸增大；接觸電阻由退火前的0.12mΩ增大到0.16mΩ，其增幅為33%。
　　低溫Pb-Sn焊接可以成功組裝n型Mg-Si-Sn/p型Cu2Se熱電單偶。采用4點(diǎn)探針法對n型Mg-Si-Sn/p型Cu2Se熱電單偶的電連接性能進(jìn)行檢測，得到用于熱電裝換效率測試的樣品。該單偶的熱電轉(zhuǎn)換性能測試結(jié)果

6、表明：在ΔT=410K時，轉(zhuǎn)化效率達(dá)到峰值6.33%；而在ΔT=477K時，輸出功率達(dá)到最大值264.39mW。
　　n型Mg-Si-Sn單臂與導(dǎo)流銅片焊接頭在773K下退火1 d、2d和5d熱穩(wěn)定性研究表明：Pb-Sn焊料在退火1d后揮發(fā)，隨著退火時間延長，焊接界面會緊密融合，Sn向焊接界面?zhèn)劝l(fā)生擴(kuò)散。p型Cu2Se單臂與導(dǎo)流銅片焊接頭在773K下退火1d和2d熱穩(wěn)定性研究表明：隨著退火時間延長，電極側(cè)Ni和導(dǎo)流片Cu會向焊料層