移動(dòng)床甲醇制丙烯反應(yīng)器流動(dòng)特性研究.pdf

1、移動(dòng)床甲醇制丙烯技術(shù)是極具發(fā)展前景的非石油路線制取丙烯的技術(shù)。由于移動(dòng)床反應(yīng)器中顆粒流型接近平推流，若根據(jù)催化劑使用壽命合理控制催化劑循環(huán)速率，則能夠使反應(yīng)器內(nèi)的催化劑始終保持在較優(yōu)活性范圍內(nèi)，從而保證反應(yīng)轉(zhuǎn)化率以及產(chǎn)品質(zhì)量的穩(wěn)定。然而，由于移動(dòng)床反應(yīng)器結(jié)構(gòu)特殊，尤其是移動(dòng)床徑向反應(yīng)器內(nèi)物料流動(dòng)特性更為復(fù)雜，目前仍缺乏對(duì)移動(dòng)床徑向反應(yīng)器內(nèi)顆粒流型、氣固兩相流場(chǎng)、以及不良流動(dòng)現(xiàn)象的系統(tǒng)研究。因此，有必要對(duì)移動(dòng)床徑向反應(yīng)器的基本流動(dòng)特性進(jìn)行

2、深入研究，以深刻理解反應(yīng)器的多相流動(dòng)特征，從而優(yōu)化工藝操作，提高經(jīng)濟(jì)效益，同時(shí)，也為國(guó)內(nèi)具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的移動(dòng)床甲醇制丙烯工藝整體設(shè)計(jì)與反應(yīng)器開(kāi)發(fā)提供理論支持。
　　 本文以現(xiàn)有甲醇制丙烯工藝為背景，結(jié)合理論分析及實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，通過(guò)系統(tǒng)考察移動(dòng)床徑向反應(yīng)器內(nèi)顆粒流型、氣固兩相流動(dòng)規(guī)律以及不良流動(dòng)現(xiàn)象等反應(yīng)器基本流動(dòng)特性，較為全面地研究了反應(yīng)器內(nèi)顆粒停留時(shí)間分布規(guī)律，以及氣體壓力分布和壓降變化規(guī)律，同時(shí)，建立了顆粒移動(dòng)速度和下料速率、

3、以及空腔和貼壁尺寸的預(yù)測(cè)模型。研究結(jié)果對(duì)于移動(dòng)床徑向反應(yīng)器的設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)、工藝條件的優(yōu)化選擇以及催化劑的研究改性均具有重要的指導(dǎo)意義。本論文主要開(kāi)展了以下四方面的研究工作:
　　 (1)通過(guò)系統(tǒng)考察移動(dòng)床徑向反應(yīng)器內(nèi)顆粒停留時(shí)間分布特性的影響因素，研究反應(yīng)器內(nèi)顆粒流型的變化規(guī)律，建立了顆粒停留時(shí)間分布的預(yù)測(cè)模型。同時(shí)，設(shè)計(jì)了兩種不同結(jié)構(gòu)的改進(jìn)下料管，既減小了流動(dòng)死區(qū)，又改善了顆粒流型。
　　 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)考察了操作氣速、下料速率

4、、下料形式、氣體流動(dòng)形式、開(kāi)孔區(qū)網(wǎng)結(jié)構(gòu)以及催化劑性質(zhì)對(duì)顆粒停留時(shí)間分布的影響，結(jié)果表明，隨操作氣速與下料速率的增加，顆粒停留時(shí)間分布曲線方差減小，顆粒流型更接近平推流。此外，采用中心下料方式、Z型流動(dòng)形式、或采用球形度較高、休止角及摩擦角較小的催化劑時(shí)，顆粒停留時(shí)間分布曲線峰形較為對(duì)稱，顆粒流型更接近平推流且床內(nèi)死區(qū)更小。開(kāi)孔區(qū)網(wǎng)結(jié)構(gòu)對(duì)停留時(shí)間分布特性影響較小。采用簡(jiǎn)化的分區(qū)模型，對(duì)移動(dòng)床反應(yīng)器內(nèi)顆粒停留時(shí)間分布進(jìn)行預(yù)測(cè)，二維與三維冷模

5、裝置的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證表明，模型預(yù)測(cè)效果較好，同時(shí)，提出了兩種下料管的優(yōu)化結(jié)構(gòu)，有效減小了流動(dòng)死區(qū)，使顆粒流型更接近平推流。
　　 (2)系統(tǒng)考察了移動(dòng)床徑向反應(yīng)器內(nèi)氣相流場(chǎng)分布規(guī)律，獲得了氣體在反應(yīng)器內(nèi)的壓力分布及過(guò)床壓降的影響因素，并建立了顆粒移動(dòng)速度和下料速率的振動(dòng)信號(hào)在線預(yù)測(cè)模型。
　　 實(shí)驗(yàn)考察了一定操作條件下，氣體沿反應(yīng)器軸向與徑向的壓力分布規(guī)律，以及過(guò)床壓降的影響因素，結(jié)果表明過(guò)床壓降隨反應(yīng)器床高的增加而增大，

6、床層上下兩平面間的壓力差沿氣流方向逐漸減小。此外，過(guò)床壓降隨操作氣速的增加、下料速率的減小以及催化劑粒徑的減小而增大;由于約翰遜網(wǎng)結(jié)構(gòu)特殊，其過(guò)床壓降小于采用普通篩網(wǎng)時(shí)的過(guò)床壓降;∏型流動(dòng)的過(guò)床壓降略大于Z型流動(dòng)。借助振動(dòng)信號(hào)檢測(cè)技術(shù)，結(jié)合振動(dòng)信號(hào)功率譜分析，分別建立了移動(dòng)床徑向反應(yīng)器內(nèi)顆粒移動(dòng)速度與下料速率的預(yù)測(cè)模型，經(jīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證，模型準(zhǔn)確度較高，可用于移動(dòng)床中顆粒移動(dòng)狀況的在線檢測(cè)。
　　 (3)系統(tǒng)研究了移動(dòng)床徑向反應(yīng)器

7、內(nèi)空腔和貼壁效應(yīng)，結(jié)合無(wú)因次準(zhǔn)數(shù)分析以及力平衡分析等手段，分別建立了反應(yīng)器內(nèi)空腔和貼壁尺寸的預(yù)測(cè)模型，并提出了減小或消除空腔和貼壁的措施。
　　 實(shí)驗(yàn)考察了操作氣速、下料速率、氣體流動(dòng)形式、開(kāi)孔區(qū)網(wǎng)結(jié)構(gòu)以及催化劑性質(zhì)對(duì)空腔和貼壁尺寸的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，空腔面積和貼壁厚度隨著操作氣速的增加而增大，隨催化劑顆粒平均粒徑以及堆密度的增加而減小;下料速率增加時(shí)，空腔面積增大而貼壁厚度減小;開(kāi)孔區(qū)采用約翰遜網(wǎng)或采用Z型流動(dòng)時(shí)空腔和貼壁尺寸均

8、較小。在此基礎(chǔ)上，通過(guò)進(jìn)行無(wú)因次準(zhǔn)數(shù)分析，建立了反應(yīng)器內(nèi)空腔面積的預(yù)測(cè)模型，同時(shí)結(jié)合催化劑床層的力平衡分析，建立了開(kāi)孔區(qū)貼壁厚度的預(yù)測(cè)模型。通過(guò)對(duì)空腔和貼壁尺寸隨不同影響因素的變化規(guī)律進(jìn)行分析，提出了減小或消除空腔和貼壁的措施。
　　 (4)在系統(tǒng)考察移動(dòng)床徑向反應(yīng)器內(nèi)顆粒流型、氣固兩相流場(chǎng)以及空腔和貼壁效應(yīng)的基礎(chǔ)上，對(duì)工業(yè)移動(dòng)床甲醇制丙烯反應(yīng)器進(jìn)行了概念設(shè)計(jì)，并根據(jù)核算結(jié)果提出了可行的設(shè)計(jì)方案。
　　 針對(duì)工業(yè)連續(xù)催化