硅基介孔材料改性吸附-捕集CO2研究.pdf

1、諸多科學(xué)研究結(jié)果表明，人類活動造成了全球變暖和氣候變化，這引起了全世界的極大關(guān)切。政府間氣候變化委員會（IPCC）在其報告中特別指出，CO2對全球變暖和氣候變化的影響最大，是最為重要的溫室氣體。CO2的捕集與封存（CCS）是減少溫室氣體CO2排放的最有效手段之一。
　　本文旨在利用吸附的方法，通過對硅基介孔材料表面改性來捕集分離CO2。經(jīng)過X射線光電子能譜（XPS）、X射線衍射（XRD）、能譜儀（EDS）、透射電鏡（TEM）及掃描

2、電鏡（SEM）等多種方法分析表明乙酸鉛浸漬于硅基介孔材料表面后經(jīng)過焙燒變?yōu)镻bO。本文分別研究了無水和水存在的條件下PbO/SilicaGel、PbO/SBA-15及PbO/MCM-41等硅基介孔材料改性吸附劑對CO2的吸附效果，同時研究了這些材料對混合氣中CO2的吸附分離效果。結(jié)果表明，這些改性材料在水存在的條件下之所以能吸附CO2的原因在于其表面的PbO與CO2發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)，其對CO2的吸附量與所負(fù)載PbO的量成正比。實驗中PbO

3、/SilicaGel、PbO/SBA-15和PbO/MCM-41三種吸附劑對CO2的吸附量分別達到了240.86mg·g-1、229.89mg·g-1和273.93mg·g-1，并且，隨著PbO負(fù)載量的增加，硅基改性吸附劑會吸附更多的CO2，但此時需要更長的時間達到吸附平衡，這便失去了快速捕集CO2的意義。實驗發(fā)現(xiàn)，硅基改性吸附劑在PbO單層分散時捕集CO2的速度最快，此時PbO/SilicaGel、PbO/SBA-15和PbO/MCM

4、-41三種吸附劑的CO2平衡吸附量分別為116.38mg·g-1、163.54mg·g-1和184.79mg·g-1。
　　密閉空間中CO2的濃度高于2％時人便不再適于置留其間，本文中以CO2含量13.03%的原料氣在所制備的硅基改性吸附劑上測試穿透實驗，結(jié)果顯示PbO/Silicagel、PbO/SBA-15和PbO/MCM-41三種吸附劑在水汽存在條件下均能讓穿過其間的原料氣中CO2的濃度長時間保持在2%以下，三種吸附劑在Pb

5、O單層分散時對原料氣中CO2的吸附量分別達到58.4mg·g-1、80.6mg·g-1和102.2mg·g-1。這表明，本文中所制備的吸附劑不僅能夠快速吸附純CO2氣體，還能捕集碳含量較低的混合氣中的CO2，是一種適用于密閉空間中CO2捕集的新型改性吸附劑。
　　化學(xué)吸附劑的再生往往較為困難，本文中通過將吸附飽和的硅基改性吸附劑在氮氣保護條件下于380℃焙燒3個小時即可再生，經(jīng)過循環(huán)測試，發(fā)現(xiàn)再生后的吸附劑吸附捕集CO2的效果依然