有機(jī)胺修飾介孔硅材料的CO2吸附性能研究.pdf

1、溫室效應(yīng)引起的日益嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題引起了世界范圍內(nèi)的關(guān)注，是21世紀(jì)面臨的重大挑戰(zhàn)。大多數(shù)研究者認(rèn)為大氣中 CO2濃度的增高是導(dǎo)致溫室效應(yīng)的主要原因。為了降低大氣中日益增加的CO2濃度，研究者提出碳捕捉及儲(chǔ)存（Carbon Capture and Sequestration，CCS）技術(shù)。碳捕捉材料作為其中重要的一環(huán)，引起了研究者的極大關(guān)注。介孔硅材料以其均一的孔徑及孔體積、高的比表面積和易調(diào)的孔結(jié)構(gòu)及表面性能，在吸附催化領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用

2、。本文首先合成具有不同孔徑的介孔硅材料，然后對(duì)其進(jìn)行有機(jī)胺修飾并研究其CO2吸附性能。本研究主要內(nèi)容包括：
　?、耪楹腿谆剑═MB）作為擴(kuò)孔劑均可以擴(kuò)大有序介孔材料SBA-15的孔徑，但同時(shí)會(huì)導(dǎo)致介孔材料有序度降低。以三甲基苯作為擴(kuò)孔劑，介孔材料僅在TMB質(zhì)量很低的時(shí)候具有結(jié)構(gòu)有序性；而正庚烷做為擴(kuò)孔劑，介孔材料僅在合成溫度較低的時(shí)候具有結(jié)構(gòu)有序性。
　?、撇捎镁垡蚁﹣啺罚≒EI）對(duì)具有不同孔結(jié)構(gòu)的介孔硅材料進(jìn)行浸漬

3、改性以增加介孔材料的堿性位，提高 CO2吸附量。PEI修飾的介孔材料的CO2吸附性能和溫度、負(fù)載量及孔結(jié)構(gòu)有關(guān)。介孔材料的CO2吸附量隨著溫度的升高、負(fù)載量的增加而提高，當(dāng)達(dá)到一個(gè)最大值后開(kāi)始降低。CO2吸附量隨著介孔材料孔體積的增加而提高，這主要是由于在同等負(fù)載量的條件下孔體積大的樣品可以提供更多吸附位點(diǎn)，擴(kuò)散阻力也較小。
　?、荂O2的吸附是一個(gè)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)共同起作用的過(guò)程。當(dāng)處于最佳吸附溫度時(shí) CO2吸附量達(dá)到最高，此時(shí)熱

4、力學(xué)與動(dòng)力學(xué)協(xié)同作用使 CO2吸附處于最佳條件。研究發(fā)現(xiàn)在兩個(gè)作用力共同影響下最佳吸附溫度隨著負(fù)載量的增加向高溫方向移動(dòng)。模板劑 P123可以提高 CO2吸附量，但模板劑同時(shí)影響孔結(jié)構(gòu)，模板劑過(guò)多會(huì)引起孔體積減小，降低胺負(fù)載量，導(dǎo)致 CO2吸附量降低。在兩個(gè)因素共同影響下，本研究中模板劑最佳質(zhì)量占比約35％。
　　⑷以氨丙基三甲氧基硅烷（APTMS）、二乙烯三胺（DETA）、四乙烯五胺（TEPA）與PEI協(xié)同修飾介孔材料。發(fā)現(xiàn) A

5、PTMS可以分散 PEI，提高吸附劑低溫時(shí)的CO2工作吸附量。CO2工作吸附量隨著 APTMS質(zhì)量的增加而增長(zhǎng)，但進(jìn)一步增加會(huì)降低。四乙烯五胺（TEPA）的加入可延長(zhǎng)完全吸附時(shí)間，提高 CO2吸附工作量。CO2工作吸附量隨 TEPA質(zhì)量的增加而提高，這主要是由于TEPA含氮量和PEI相似，且烷基鏈可以起到分散PEI的作用。
　　⑸以十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）為模板劑，乙醇-水或乙二醇乙醚-水為共溶劑，制備介孔硅球。以接枝法對(duì)