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1、天然有機(jī)物(NOM)是動(dòng)植物在腐敗過(guò)程中分解產(chǎn)生的有機(jī)物,廣泛存在于天然水體和土壤中。水中NOM的存在可引起一系列環(huán)境和健康問(wèn)題,因此,水中NOM去除越來(lái)越受到人們的關(guān)注。
氨基類(lèi)吸附劑對(duì)水中NOM具有良好的去除性。本論文以實(shí)驗(yàn)室合成的聚苯胺(PAN)和磁性氨基納米顆粒(Fe3O4@SiO2-NH2)為吸附劑,研究其對(duì)水源水中NOM(腐殖酸(HA)、單寧酸(TA)為處理對(duì)象)的去除效果,溶液初始濃度、吸附時(shí)間、溶液pH、離
2、子濃度等各種因素對(duì)吸附的影響。通過(guò)關(guān)聯(lián)吸附實(shí)驗(yàn)分析和吸附劑表征,對(duì)吸附機(jī)理進(jìn)行探究。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究得到以下幾點(diǎn):
PAN對(duì)TA、HA的吸附:
(1)通過(guò)化學(xué)合成法合成PAN材料。材料比表面積29.97m2/g,粒徑80~120nm,等電點(diǎn)5.8,PAN所帶胺基以亞胺鹽態(tài)存在。
(2)PAN對(duì)TA、HA具有良好的吸附性。實(shí)驗(yàn)條件下,PAN對(duì)TA、HA的最大吸附量分別為117.6mg/g和115.0m
3、g/g,且在300~400min內(nèi),基本達(dá)到吸附平衡。PAN對(duì)TA、HA的吸附等溫線(xiàn)可用Langmuir方程很好的擬合,吸附為單層化學(xué)吸附。PAN對(duì)TA、HA的吸附為吸熱反應(yīng),吸附自由能DG°<0,說(shuō)明PAN對(duì)TA、HA的吸附可自發(fā)進(jìn)行。不同濃度下、HA和TA的吸附動(dòng)力學(xué)均符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,且吸附速度隨濃度的增加而降低。
(3)pH對(duì)吸附量的影響明顯。實(shí)驗(yàn)條件下,PAN對(duì)TA的最大吸附量出現(xiàn)在pH5.8,pH>5.8時(shí),
4、隨著pH的增大,吸附量急劇下降;PAN對(duì)HA的吸附隨著pH的增大而逐漸下降。溶液中鹽離子能促進(jìn)吸附的發(fā)生,實(shí)驗(yàn)中不同離子對(duì)吸附的影響大小順序?yàn)镃a2+>K+≈Na+。
(4)以NaOH為脫附劑,可對(duì)已吸附HA、TA進(jìn)行有效脫附。再生3次后,其吸附量不再有明顯下降,對(duì)HA、TA保持較好的吸附性,具有良好的脫附再生性。
Fe3O4@SiO2-NH2吸附TA:
(1)Fe3O4@SiO2-NH2材料以
5、Fe3O4為核,二氧化硅為殼,氨基成功嫁接在材料表面,氨基比重約為9.24%,平均粒徑17.9nm,材料具有良好的磁分離性,可快速磁分離。
(2)實(shí)驗(yàn)條件下,F(xiàn)e3O4@SiO2-NH2對(duì)TA的最大吸附量為158.9mg/g,吸附等溫線(xiàn)符合Langmuir方程。不同溫度下,Langmuir分離系數(shù)RL小于1,說(shuō)明TA在Fe3O4@SiO2-NH2上的吸附為有利吸附。TA在Fe3O4@SiO2-NH2上的吸附較快,300mi
6、n內(nèi)己基本達(dá)到吸附平衡,且不同吸附濃度下的動(dòng)力學(xué)均符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。吸附過(guò)程中,邊界層擴(kuò)散對(duì)TA的吸附有一定的影響。
(3)pH對(duì)吸附的影響明顯。實(shí)驗(yàn)條件下,隨著pH的增大,吸附量呈現(xiàn)先升后降的趨勢(shì),其最大吸附量出現(xiàn)在pH6.0。溶液中離子(Na+、K+、Ca2+)能促進(jìn)吸附的進(jìn)行,實(shí)驗(yàn)中,以Ca2+的影響最為明顯。
(4)使用1MHC1為脫附劑,可實(shí)現(xiàn)TA的脫附再生,再生3次后,吸附量不再有明顯降低,約為
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