2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、天然有機物(Natural Organic Matters,NOM)普遍存在于水體環(huán)境中,是水環(huán)境中有機碳的主要來源,通常具有溶解態(tài)、膠態(tài)、吸附態(tài)三種存在形式。水中NOM在礦物表面的吸附,將影響礦物顆粒的自然沉降和遷移,此外,NOM能夠與水中微量有機污染物發(fā)生相互作用,影響有機污染物的毒性及其在水體中的轉(zhuǎn)化停留時間。臭氧預(yù)氧化難以將NOM徹底礦化,卻可以使NOM的性質(zhì)實現(xiàn)較大的變化,從而改變NOM的吸附性能以及NOM與微量有機污染物之間

2、的相互作用。進行臭氧預(yù)氧化對NOM吸附特性的影響研究,對于明確臭氧的預(yù)氧化助凝機理,探討臭氧預(yù)氧化過程中微量有機污染物的轉(zhuǎn)化,都具有重要的理論意義和研究價值。
  本文從NOM的特性研究著手,聯(lián)合采用反滲透和XAD大孔樹脂吸附技術(shù),進行實際地表水中NOM的提取分離,綜合比較了NOM及其分離組分以及商用腐殖酸(CHA)的物理化學特性,進行了NOM吸附形貌的微觀觀測,并在研究NOM吸附、解吸行為的基礎(chǔ)上,考察了臭氧預(yù)氧化對NOM吸附特

3、性的影響規(guī)律研究,主要工作和研究成果如下:
  進行了松花江水中NOM的提取分離,得到NOM的四個分離組分:憎水部分、親水部分、腐殖酸和富里酸。通過光譜分析(紫外光譜、紅外光譜)、色譜分析(極性、分子量)、核磁共振(1H NMR核磁、13C CPMAS固相核磁)、酸性官能團滴定等分析手段,對NOM及其分離組分以及CHA的物化性質(zhì)進行了比較表征。
  原子力顯微觀測結(jié)果表明,NOM的微觀吸附形貌為散落的顆粒狀吸附結(jié)構(gòu),吸附高度

4、約為3-12nm,有明顯的聚集,吸附形貌因NOM性質(zhì)不同而存在差異;酸性條件下,NOM的分子半徑相對于中性和堿性條件較小,聚集體結(jié)構(gòu)更為緊密,隨著溶液pH值的升高,NOM在云母表面的吸附明顯降低;少量Ca2+離子的加入就會引發(fā)明顯的聚集現(xiàn)象。
  通過研究不同性質(zhì)NOM的吸附性能,探討了NOM的吸附機理。結(jié)果表明,不同來源、性質(zhì)的NOM具有不同的吸附性能,取決于有機物自身的芳香程度和疏水性;酸性條件下,電性相異電荷間的靜電吸附作用

5、,配位體交換作用和憎水作用的共同發(fā)揮是造成吸附量增加的主要原因;增加離子強度和引入Ca2+離子,分別能夠起到減弱官能團之間排斥和實現(xiàn)分子間架橋的作用,強化NOM的吸附,然而有時也會占據(jù)有限的絡(luò)合位,對NOM的吸附行為產(chǎn)生不利的影響。
  從臭氧預(yù)氧化助凝機理入手,進行了臭氧預(yù)氧化對NOM吸附、解吸行為的影響研究,并考察了氧化后NOM性質(zhì)的變化情況。結(jié)果顯示,臭氧預(yù)氧化對NOM吸附行為的影響是綜合NOM自身的性質(zhì)、濃度以及臭氧投量等

6、多種因素共同作用的結(jié)果,液相中存在Ca2+離子時,臭氧氧化后NOM的脫附行為更為明顯。臭氧氧化主要破壞NOM的芳香結(jié)構(gòu),使羧基官能團含量增多,而NOM分子量和極性的變化與NOM來源有關(guān)。以臭氧氧化后特性變化最為顯著的CHA為例,氧化后的微觀吸附形貌類似一種網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),分子之間的交聯(lián)作用十分明顯,吸附高度明顯低于氧化處理前,云母的表面覆蓋率較氧化前有所提高。
  考察了臭氧預(yù)氧化對懸浮顆粒穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明,吸附態(tài)NOM是造成懸浮

7、顆粒負電性和穩(wěn)定性增加的主要原因,吸附、絡(luò)合態(tài)Ca2+離子的配位置換作用與自由態(tài)Ca2+離子的靜電作用力,共同控制著水中礦物顆粒的穩(wěn)定性。臭氧氧化過程中酸性官能團含量的增多,將導致礦物表面負電性的增加,表面吸附NOM的礦物顆粒在臭氧氧化作用下的脫附,將降低顆粒穩(wěn)定性,Ca2+離子存在時,臭氧氧化對礦物顆粒的脫穩(wěn)作用更加明顯。
  疏水性有機污染物-芘在不同性質(zhì)NOM中分配系數(shù)Koc的大小,與NOM中芳香結(jié)構(gòu)和疏水基團的含量有關(guān),水

8、溶液性質(zhì)變化能夠改變NOM的結(jié)構(gòu)特性,從而影響NOM與芘之間的相互作用。液相、吸附相NOM的物化性質(zhì)存在明顯的差異,芘在液相、吸附相NOM中的分配行為同時也受到NOM自身特性、吸附性能,以及吸附劑表面有機碳覆蓋率foc大小的影響。
  臭氧預(yù)氧化能夠破壞NOM中的芳香結(jié)構(gòu)和疏水結(jié)構(gòu),使NOM轉(zhuǎn)化為芳香性較低、疏水性較弱的有機物質(zhì),削弱NOM與芘之間的相互作用,降低芘的分配系數(shù)Koc;臭氧氧化對吸附相NOM疏水結(jié)構(gòu)的破壞,是造成芘在

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