金屬納米粒子增強室溫磷光及其應用研究.pdf

1、本文針對金屬納米粒子增強室溫磷光(room temperature phosphorescence，RTP)體系中的金屬納米粒子和發(fā)光分子這兩個主要研究對象，選取鉛離子和賴氨酸作為目標物質(zhì)，開展金屬納米粒子增強RTP的應用工作。主要內(nèi)容和結(jié)果如下：
　　 第一部分緒論，比較系統(tǒng)的綜述了RTP信號增強和RTP應用的研究進展。著重介紹了金屬增強熒光和磷光的研究進展。最后在上述討論的基礎(chǔ)上提出了本論文的設想及研究內(nèi)容。
　　

2、第二部分是通過合成納米金粒子( AuNPs)，并將其應用于增強5(6)-羧基熒光素(5(6)-carboxyfluorescein，5(6)-FAM）RTP以及二碘熒光素(diiodofluorescein，DIF) RTP的研究。結(jié)果表明，AuNPs可使5(6)-FAM-RTP和DIF-RTP顯著增強。隨著AuNPs加入量的增加，5(6)-FAM-RTP和DIF-RTP增強幅度先增加后減小，最大增強分別為1.8和3.3倍，DIF更適合

3、用于后續(xù)應用。通過考察AuNPs存在時5(6)-FAM和DIF的紫外吸收、壽命和軌道自旋耦合，證明AuNPs對5(6)-FAM-RTP和DIF-RTP的增強作用主要源于體系局域場增強和三線態(tài)的輻射躍遷速率的提高。
　　 第三部分是在第二部分實驗結(jié)果的基礎(chǔ)上，選擇RTP增強效果較好的DIF作為研究對象，考察固體基質(zhì)中微量鉛離子(Pb2+)對AuNPs-DIF體系RTP的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)在低濃度范圍內(nèi)，pb2+濃度與DIF金屬增強RT

4、P強度下降程度(△Ip/Ipo)成線性關(guān)系，據(jù)此建立了一種檢測痕量pb2+的方法。并驗證了pb2+通過使AuNPs發(fā)生聚集，增大其粒徑，而減小AuNPs增強DIF-RTP信號強度。該方法測定pb2+的檢測范圍為0.470-22.1 nmol·L-1，檢出限為6.10 pmol·L-1，人工合成樣加標回收率為89.4％-115.4%，相對標準偏差為3.70%(n=9)。實驗研究幾種常見的金屬離子對pb2+測定準確度的影響。結(jié)果除Fe3+、

5、Ag+外大部分金屬離子對本體系的干擾較小。
　　 第四部分是在本課題組已有的實驗基礎(chǔ)上，制備了二氧化硅包裹的納米銀粒子(Ag@SiO2)，并將其用于增強異硫氟酸熒光素酯(fluorescein isothiocyanateisomer I，F(xiàn)ITC) RTP。通過考察固體基質(zhì)中賴氨酸的存在對Ag@Si02-FITC體系RTP的影響，證明了賴氨酸與FITC的相互作用可以使Ag@Si02與FITC間的距離增大，影響Ag@Si02增強