鋁硅酸鹽纖維增強(qiáng)氧化物陶瓷基復(fù)合材料的制備與性能.pdf

1、連續(xù)氧化物纖維增強(qiáng)氧化物（Oxide/Oxide）陶瓷基復(fù)合材料（CMCs）具有高韌性、高比強(qiáng)度和高比模量，抗氧化性能和介電性能優(yōu)異，是目前高溫結(jié)構(gòu)和功能材料研究的重要方向。本文以連續(xù)鋁硅酸鹽（ AS）纖維和氧化物（ SiO2和Al2O3-SiO2）溶膠為原料，在纖維和基體特性研究的基礎(chǔ)上，經(jīng)溶膠-凝膠（Sol-Gel）工藝制備了ASf/Oxide復(fù)合材料。重點(diǎn)研究了熱處理溫度對(duì)復(fù)合材料微觀結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能和界面特性的影響。從力學(xué)性能優(yōu)化

2、的角度出發(fā)，開展了ASf/Oxide復(fù)合材料的界面調(diào)控研究，采用的界面相為裂解碳（PyC）和犧牲碳（FC）。最后，從高溫應(yīng)用的角度出發(fā)，對(duì)優(yōu)選的ASf/Oxide復(fù)合材料的力/熱/電等綜合性能進(jìn)行了研究。
　　對(duì) AS纖維組成、結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的高溫演變行為進(jìn)行了研究，結(jié)果表明：AS纖維主要由γ-Al2O3和無定形SiO2組成，經(jīng)1100℃處理后，發(fā)生莫來石化反應(yīng)。隨著溫度的繼續(xù)升高，莫來石晶粒逐漸長(zhǎng)大。AS纖維表面均勻致密，經(jīng)高溫

3、處理后，纖維表面逐漸變粗糙并形成明顯的晶粒和微孔。纖維發(fā)生的晶型轉(zhuǎn)變和晶粒長(zhǎng)大過程對(duì)其力學(xué)性能影響較大。隨著熱處理溫度的升高，纖維的強(qiáng)度分散性逐漸增加，單絲拉伸強(qiáng)度逐漸降低。當(dāng)熱處理溫度低于1300℃時(shí)，強(qiáng)度保留率≥73.26％；1400℃熱處理后，強(qiáng)度保留率降至33.69%。
　　SiO2溶膠中膠粒粒徑較小、分散均勻度較高。其凝膠為無定形結(jié)構(gòu)，經(jīng)1400℃煅燒后，SiO2玻璃中析出方石英。當(dāng)燒結(jié)溫度超過1000℃時(shí)，SiO2陶瓷

4、的燒結(jié)程度較高，致密度>90.0%。Al2O3-SiO2溶膠由球形 SiO2膠粒和棒狀勃姆石膠粒組成，膠粒粒徑較大。其凝膠由勃姆石和無定形SiO2組成，經(jīng)1300℃煅燒后，發(fā)生莫來石化反應(yīng)。當(dāng)燒結(jié)溫度超過1200℃時(shí)，Al2O3-SiO2陶瓷燒結(jié)程度較高，致密度>80.0%。隨著燒結(jié)溫度的升高，SiO2和 Al2O3-SiO2陶瓷的彈性模量和硬度均逐漸升高。
　　開展了ASf/Oxide復(fù)合材料的制備與性能研究，結(jié)果表明：隨著熱處

5、理溫度的升高，復(fù)合材料的密度逐漸升高、孔隙率逐漸降低，彎曲強(qiáng)度、剪切強(qiáng)度和斷裂韌性均先升高后降低。900℃制備的ASf/SiO2復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度、剪切強(qiáng)度和斷裂韌性均達(dá)最大，分別為119.7±7.5（MPa）、10.8±0.7（MPa）和4.0±0.4（MPa·m1/2）。當(dāng)熱處理溫度高于1100℃時(shí)，ASf/SiO2復(fù)合材料中基體裂紋會(huì)貫穿纖維，纖維壓入測(cè)試（Fiber push-in test）研究證實(shí)復(fù)合材料的界面剪切強(qiáng)度顯著增

6、加，TEM分析證實(shí)纖維與基體之間發(fā)生了擴(kuò)散反應(yīng)；1100℃制備的ASf/Al2O3-SiO2復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度、剪切強(qiáng)度和斷裂韌性均達(dá)最大，分別為90.0±6.8（MPa）、11.1±1.0（MPa）和3.6±0.2（MPa·m1/2）。當(dāng)熱處理溫度高于1200℃時(shí)，ASf/Al2O3-SiO2復(fù)合材料中基體裂紋會(huì)貫穿纖維，界面剪切強(qiáng)度顯著增加且發(fā)生界面反應(yīng)。
　　研究了ASf/Oxide復(fù)合材料的高溫力學(xué)性能，結(jié)果表明：隨著溫度

7、的升高，復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度先升高后降低，彈性模量則一直降低。900℃時(shí)，ASf/SiO2復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度達(dá)最大，為132.2±14.5（MPa）；1000℃時(shí)，ASf/Al2O3-SiO2復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度達(dá)最大，為122.7±7.9（MPa）。
　　開展了ASf/Oxide復(fù)合材料的界面調(diào)控研究，結(jié)果表明：當(dāng)CVD PyC涂層的沉積溫度為1000℃、沉積時(shí)間低于5h時(shí)，涂層的生長(zhǎng)過程受表面反應(yīng)控制，涂層結(jié)晶性較好、厚度適中，涂

8、層纖維的強(qiáng)度保留率較高。引入PyC界面相后，ASf/Oxide復(fù)合材料的界面結(jié)合顯著弱化，力學(xué)性能有所提升。TEM分析證實(shí)PyC界面相為亂層結(jié)構(gòu)，且與纖維和基體的理化相容性較好。將 PyC界面相氧化后，纖維與基體之間留下縫隙，形成犧牲碳（FC）界面相，載荷傳遞主要通過界面處的機(jī)械互鎖和摩擦力來實(shí)現(xiàn)，纖維增韌機(jī)制可以有效發(fā)揮?？p隙寬度對(duì)復(fù)合材料的力學(xué)性能影響較大：當(dāng)初始界面相沉積時(shí)間為3h時(shí)，1200℃制備的ASf/FC/SiO2復(fù)合材料

9、的力學(xué)性能最優(yōu)，彎曲強(qiáng)度和彈性模量分別為106.4±6.7（MPa）和23.3±3.0（GPa）；當(dāng)初始界面相沉積時(shí)間為3h時(shí)，1300℃制備的ASf/FC/Al2O3-SiO2復(fù)合材料的力學(xué)性能最優(yōu)，彎曲強(qiáng)度和彈性模量分別為100.9±7.2（MPa）和30.0±1.4（GPa）。
　　研究了 ASf/FC/Oxide復(fù)合材料的高溫力學(xué)性能，結(jié)果表明：1100℃時(shí)， ASf/FC/SiO2復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度和彈性模量分別為106

10、.5±15.8（MPa）和14.5±5.3（GPa）；1200℃時(shí)，ASf/FC/Al2O3-SiO2復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度和彈性模量分別為83.0±5.1（MPa）和20.2±1.3（GPa）。采用圖像關(guān)聯(lián)法（DIC）研究了復(fù)合材料的斷裂過程，發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料中初始裂紋的誘導(dǎo)載荷低于峰值載荷，且高溫時(shí)裂紋擴(kuò)展速率變慢。
　　研究了ASf/Oxide復(fù)合材料的熱物理性能、介電性能和熱穩(wěn)定性（熱老化和抗熱震），結(jié)果表明：ASf/SiO2和

11、ASf/Al2O3-SiO2復(fù)合材料的室溫?zé)釋?dǎo)率分別為0.28W/(m·K)和0.30W/(m·K)，且均隨溫度的升高先降低后升高；室溫?zé)崤蛎浵禂?shù)（CTE）分別為2.42×10-6/K和2.35×10-6/K。ASf/SiO2復(fù)合材料的CTE隨溫度的升高先增加，當(dāng)溫度超過210℃后穩(wěn)定至5.19×10-6/K；ASf/Al2O3-SiO2復(fù)合材料的CTE隨溫度的升高緩慢增加，室溫~1000℃區(qū)間內(nèi)的平均CTE為5.03×10-6/K。A

12、Sf/SiO2和 ASf/Al2O3-SiO2復(fù)合材料的室溫介電常數(shù)和損耗角正切分別為3.63、0.28×10-2和4.75、0.19×10-2，且頻散效應(yīng)不明顯，均隨溫度的升高而增加。1200℃時(shí)，兩類復(fù)合材料的介電常數(shù)和損耗角正切分別增加至4.38、5.53×10-2和5.50、2.55×10-2（f=9.375GHz）。經(jīng)1200℃處理10h（或熱震考核20次）后，ASf/SiO2復(fù)合材料的彎曲強(qiáng)度保留率為34.7%（或58.6%