氧化硅-碳分級(jí)孔結(jié)構(gòu)復(fù)合材料的合成及吸附性能研究.pdf

1、本文開展了具有微米級(jí)大孔和納米級(jí)有序孔的分級(jí)多孔氧化硅/碳復(fù)合材料的設(shè)計(jì)、合成與應(yīng)用研究，利用產(chǎn)物的多孔道結(jié)構(gòu)、高比表面積、大孔體積、良好的通透性、均勻的吸附位點(diǎn)等優(yōu)勢(shì)去除水體中有機(jī)污染物。以自身具有微米級(jí)網(wǎng)絡(luò)狀疏松大孔結(jié)構(gòu)的膨脹石墨（EG）為碳素材料，采用不同制備方法在多個(gè)體系中成功合成出一系列具有不同孔道結(jié)構(gòu)和尺寸、不同 SiO2/C摩爾比、不同Al金屬物種含量的微納米分級(jí)多孔SiO2/C復(fù)合材料。結(jié)合XRD、SEM、TEM和N2脫

2、吸附等測(cè)試手段系統(tǒng)研究了不同體系中六方相、立方相等介孔結(jié)構(gòu)SiO2與EG的復(fù)合可能性以及差異性，探索合成方法、原料配比、溶液酸度、有機(jī)助劑等因素對(duì)復(fù)合材料結(jié)構(gòu)和形貌的影響。
　　本文以亞甲基藍(lán)（MB）、羅丹明B（RhB）作為有機(jī)污染物探針分子，分析了復(fù)合材料對(duì)這兩種陽離子型有機(jī)染料廢水的吸附性能以及吸附機(jī)理。傳統(tǒng)的水熱攪拌法和新型的恒溫震蕩方法均可制備出結(jié)構(gòu)和形貌各異的微納米分級(jí)多孔SiO2/C復(fù)合材料。在合成材料過程中，傳統(tǒng)的攪

3、拌會(huì)促進(jìn) SiO2前驅(qū)體在 EG孔道內(nèi)的水解縮合，增強(qiáng)SiO2與EG的復(fù)合，但攪拌也會(huì)導(dǎo)致EG顆粒之間摩擦加劇，使得材料的微米級(jí)疏松大孔遭受一定程度的破壞；新型振蕩的方法能夠很好的保留EG的宏觀蠕蟲結(jié)構(gòu)和微米級(jí)疏松大孔，在含有助劑正丁醇的弱酸性體系中，獲得結(jié)構(gòu)完美、性能優(yōu)異的SiO2/EG復(fù)合材料。原料中的AlCl3以及溶液的弱酸性是六方相介孔SiO2與EG復(fù)合、體系中雜原子引入的關(guān)鍵因素，正丁醇的加入會(huì)促進(jìn)立方相介孔 SiO2在 EG

4、碳層上的生長(zhǎng)。原料配比是影響復(fù)合材料比表面積、孔徑分布和總孔容的重要參數(shù)；過低的TEOS/C摩爾比會(huì)影響復(fù)合材料中多孔SiO2的孔道形成和在EG孔道內(nèi)的生長(zhǎng)，從而降低材料的總比表面積，不利于提升材料的整體吸附性能；而適當(dāng)?shù)腡EOS/C摩爾比會(huì)促進(jìn)介孔氧化硅在EG的表面及孔壁上的生長(zhǎng)，獲得良好的分級(jí)孔結(jié)構(gòu)和高通透性。復(fù)合材料對(duì)有機(jī)染料MB的飽和吸附量要明顯高于EG和純多孔SiO2，體系中Al雜原子的引入會(huì)極大提高復(fù)合材料的吸附能力。熱力學(xué)