功能化硅基介孔材料的合成及吸附性能研究.pdf

1、利用表面活性劑和硅源的模板作用和自組裝性質(zhì)，科學(xué)家們成功地制備出具有均勻納米孔道、大比表面積和孔容的M41S系列、SBA-15介孔材料。這些材料的孔徑和維數(shù)可調(diào)，易于針對(duì)特定用途進(jìn)行表面改性，骨架元素可變換，且能夠?qū)π蚊矊?shí)現(xiàn)宏觀調(diào)控（如膜、纖維、球等），近年來(lái)在吸附、分離、催化、生物傳感器以及新材料制備等領(lǐng)域顯示了誘人的應(yīng)用前景。通過(guò)不同的途徑都能制備得到M41S系列材料，但卻缺乏一種簡(jiǎn)單有效地方法實(shí)現(xiàn)不同介觀相之間的轉(zhuǎn)化。尋找出新的模

2、板劑，進(jìn)一步探索模板劑結(jié)構(gòu)與介孔材料結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系，制備功能化的介孔材料，已經(jīng)成為材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，無(wú)論在理論研究或?qū)嶋H應(yīng)用中都具有非凡的意義。
　　在第二章中，在傳統(tǒng)的水熱合成法的基礎(chǔ)上，使用環(huán)境友好型表面活性劑烷基糖苷(APG)作為復(fù)配模板劑，結(jié)合模板化學(xué)、溶膠-凝膠化學(xué)、自組裝化學(xué)等研究方法，利用現(xiàn)代表征技術(shù)，制備了不同結(jié)構(gòu)的介孔二氧化硅材料。通過(guò)改變攪拌溫度，糖類(lèi)物質(zhì)碳鏈的長(zhǎng)度和濃度，制備了不同結(jié)構(gòu)的（立方相、六方相、層

3、狀相）介孔材料。通過(guò)這一簡(jiǎn)單方法，本文系統(tǒng)研究了不同介觀相之間的轉(zhuǎn)化。烷基糖苷是一種對(duì)環(huán)境無(wú)污染的，且已經(jīng)大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)的表面活性劑，在介孔材料的實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中可以發(fā)揮重要作用。
　　在第三章中，選擇SBA-15和MCM-41材料作為典型，進(jìn)一步研究了烷基糖苷對(duì)于介孔材料結(jié)構(gòu)的影響。研究發(fā)現(xiàn)，不論是在酸性條件或堿性條件下合成介孔材料，在一定范圍內(nèi)，通過(guò)調(diào)節(jié)烷基糖苷的用量，可以對(duì)材料的孔性質(zhì)實(shí)現(xiàn)有效調(diào)變。在SBA-15的合成過(guò)程中

4、，烷基糖苷的疏水端和親水端較嵌段共聚物相對(duì)小，所以其對(duì)結(jié)構(gòu)的影響并不明顯。當(dāng)APG12-14/P123的比值從0變化到20時(shí)，SBA-15的比表面積從322.96m2/g增大到518.44m2/g，孔容從0.59cm3/g增大到0.94cm3/g，孔壁的厚度從4.77nm減小到3.22nm，而其孔徑基本保持不變。
　　因?yàn)橥榛擒盏奶兼滈L(zhǎng)度與CTAB相差并不大，它對(duì)MCM-41材料結(jié)構(gòu)的影響要比SBA-15劇烈得多。APG12-1

5、4/CTAB的比值在很小的范圍內(nèi)變化時(shí)，我們制備得到了形貌較為規(guī)整的MCM-41材料，并實(shí)現(xiàn)對(duì)其孔性質(zhì)的調(diào)變。控制APG12-14/CTAB的比值在0-0.5時(shí)，材料的比表面積從656.92m2/g增大到805.38m2/g，孔容從0.59cm3/g增大到0.87cm3/g，孔徑也隨之從2.46nm增大到3.5nm，樣品的孔壁厚度也隨之從1.78nm減小到1.52nm。而當(dāng)APG12-14的用量過(guò)量時(shí)，MCM-41的結(jié)構(gòu)出現(xiàn)瑕疵，并最終

6、形成無(wú)定型的二氧化硅材料。
　　與其他類(lèi)型的介孔材料相比，MCM-41材料的制備過(guò)程更加簡(jiǎn)單。在第四章中，我們對(duì)MCM-41材料進(jìn)行了磁性功能化拓展。通過(guò)微乳液法，將鐵酸鈷粒子包覆于MCM-41內(nèi)部，不至于堵塞介孔孔道，從而能夠很方便地實(shí)現(xiàn)磁性分離。復(fù)合材料的孔徑為3.46nm，比表面積達(dá)到829.81m2/g，孔容達(dá)到0.90cm3/g。它的飽和磁場(chǎng)強(qiáng)度(Ms)為3.27emu/g，矯頑力(Hc)為252.14G。最后將其應(yīng)用于