等離子激元材料體系的非局域、非線性光學性質研究.pdf

1、本文主要關注等離子激元材料體系中兩個比較重要的物理現(xiàn)象：介電非局域性和非線性光學響應。以典型的納米核殼顆粒體系為例，我們研究該體系中介電非局域和等離子激元依賴的非線性光學性質及其相互影響。具體研究內(nèi)容分為以下幾方面：
　　1.非局域雙金屬核殼結構納米顆粒表面拉曼散射特性
　　在準靜態(tài)下，我們研究了非局域雙金屬核殼納米顆粒為基底的表面拉曼增強散射（SERS）。首先推導出表面附著分子的非局域雙金屬核殼納米顆粒的多重極化率，然后運

2、用Gersten-Nitzan模型研究了該結構的表面增強拉曼散射性質。計算結果表明，這種非局域雙金屬核殼結構的納米顆粒存在兩個 SERS增強峰，同時，金屬介電非局域會導致 SERS增強峰值的減小和對應共振頻率的藍移。此外，在非局域的金核中我們發(fā)現(xiàn)了一種異常的電場震蕩模式-縱波模。在考慮金屬介電非局域性的情形下，該研究能讓我們更好地從納米光學及等離子激元角度下理解SERS機制。
　　2.非局域金屬納米柱（球）的等價介電常數(shù)、磁導率及

3、多重Fano共振
　　我們解析得到了具有空間色散特性（非局域）的金屬納米柱的等價介電常數(shù)和等價磁導率。計算表明，將等價介電常數(shù)代入局域的全波電磁散射理論所得到的消光譜，與通常的非局域全波電磁散射理論得到的消光譜相比，兩者的結果吻合得非常好，特別是在納米柱尺寸非常小的時候。此外，當電磁波照射到非局域金屬納米柱上時，我們發(fā)現(xiàn)在其消光譜上出現(xiàn)多重 Fano共振現(xiàn)象。這種 Fano共振主要來源于不同種偶極縱模間的相互作用，能夠使金屬納米柱

4、在完全隱身和超強散射兩種狀態(tài)下進行快速切換。利用得到的等價介電常數(shù)，我們能準確地預測非局域金屬納米柱完全隱身和超強散射對應的頻率。該研究對于光學納米轉換器和納米內(nèi)存的設計有一定的理論指導意義。
　　3.非局域核殼金屬納米顆粒激光器的激發(fā)條件及增益閾值研究
　　利用非局域全波散射理論，我們建立了非局域核殼金屬納米顆粒激光器的激發(fā)條件并研究其增益閾值與其他物理參數(shù)間的關系。我們考慮兩種不同的核殼顆粒結構：第一種為非局域金屬核-增

5、益殼型，第二種為增益核-非局域金屬殼型。對于前一種結構的納米顆粒激光器，當考慮金屬介電非局域性時，激發(fā)所需的增益閾值和增益基質的折射率會提高。這一現(xiàn)象趨勢可以用前面得到的非局域金屬納米顆粒的等價介電常數(shù)進行定性解釋。在增益核-非局域金屬殼型激光器中，存在兩種不同的激發(fā)態(tài)，分別對應于非局域金屬殼的對稱和反對稱耦合模態(tài)。通過合理調節(jié)周圍環(huán)境介質和增益基質材料的折射率，在兩種激發(fā)態(tài)下我們都可以獲得較低的增益閾值，同時保持可調的尺寸參數(shù)空間。研

6、究結果表明，非局域對增益閾值和增益基質折射率的影響在兩種激發(fā)模態(tài)下不一致。
　　4.高介電核-非局域金屬殼型納米顆粒的超散射研究
　　基于非局域全波電磁理論，我們研究了高介電核-非局域金屬殼型納米顆粒的散射性質。該種核殼顆粒能同時支持不同級次的電磁散射極。通過合理設計核殼顆粒的半徑比我們能夠實現(xiàn)不同種散射極的簡并疊加，如電偶散射極和磁偶散射極的疊加及電四和磁四散射極的疊加，從而得到超越單一級次散射強度極限的超散射。我們證明，

7、對于此種核殼顆粒存在兩種獲取超強散射態(tài)的簡并疊加方式。此外，由于非局域效應是一種表面效應，因此當顆粒尺寸較大時，即使非局域金屬殼層很薄，這種核殼顆粒的非局域光學效應不是非常明顯。
　　5.核殼納米顆粒復合材料體系的非線性光學雙穩(wěn)性質研究
　　我們提出了一種基于三維石墨烯顆粒的復合材料，這種復合材料由包裹石墨烯的介電納米顆粒浸入周圍基質構成。在準靜態(tài)近似下，我們解析獲得復合材料的有效三階非線性系數(shù)和非線性雙穩(wěn)方程。并研究內(nèi)外電

8、場的光學雙穩(wěn)與物理參數(shù)間的關系，為實現(xiàn)低閾值光學雙穩(wěn)提供理論支持。同時，我們研究了由這種復合材料構成的介電板的透射反射性質，發(fā)現(xiàn)透射率與外加電場強度也呈雙穩(wěn)關系。此外，為了探究金屬介電非局域性與非線性的耦合關系，揭示非局域性對光學雙穩(wěn)的影響，我們研究了二維情形下，Kerr介電核-非局域金屬殼納米柱的散射特性及其二維復合材料體系的非線性光學雙穩(wěn)性質。在準靜態(tài)近似下，我們推導得到了非局域下核殼柱的散射系數(shù)及內(nèi)外電場系數(shù)。討論金屬介電的非局域