等離子激元材料體系的非局域、非線性光學(xué)性質(zhì)研究.pdf

1、本文主要關(guān)注等離子激元材料體系中兩個(gè)比較重要的物理現(xiàn)象：介電非局域性和非線性光學(xué)響應(yīng)。以典型的納米核殼顆粒體系為例，我們研究該體系中介電非局域和等離子激元依賴的非線性光學(xué)性質(zhì)及其相互影響。具體研究?jī)?nèi)容分為以下幾方面：
　　1.非局域雙金屬核殼結(jié)構(gòu)納米顆粒表面拉曼散射特性
　　在準(zhǔn)靜態(tài)下，我們研究了非局域雙金屬核殼納米顆粒為基底的表面拉曼增強(qiáng)散射（SERS）。首先推導(dǎo)出表面附著分子的非局域雙金屬核殼納米顆粒的多重極化率，然后運(yùn)

2、用Gersten-Nitzan模型研究了該結(jié)構(gòu)的表面增強(qiáng)拉曼散射性質(zhì)。計(jì)算結(jié)果表明，這種非局域雙金屬核殼結(jié)構(gòu)的納米顆粒存在兩個(gè) SERS增強(qiáng)峰，同時(shí)，金屬介電非局域會(huì)導(dǎo)致 SERS增強(qiáng)峰值的減小和對(duì)應(yīng)共振頻率的藍(lán)移。此外，在非局域的金核中我們發(fā)現(xiàn)了一種異常的電場(chǎng)震蕩模式-縱波模。在考慮金屬介電非局域性的情形下，該研究能讓我們更好地從納米光學(xué)及等離子激元角度下理解SERS機(jī)制。
　　2.非局域金屬納米柱（球）的等價(jià)介電常數(shù)、磁導(dǎo)率及

3、多重Fano共振
　　我們解析得到了具有空間色散特性（非局域）的金屬納米柱的等價(jià)介電常數(shù)和等價(jià)磁導(dǎo)率。計(jì)算表明，將等價(jià)介電常數(shù)代入局域的全波電磁散射理論所得到的消光譜，與通常的非局域全波電磁散射理論得到的消光譜相比，兩者的結(jié)果吻合得非常好，特別是在納米柱尺寸非常小的時(shí)候。此外，當(dāng)電磁波照射到非局域金屬納米柱上時(shí)，我們發(fā)現(xiàn)在其消光譜上出現(xiàn)多重 Fano共振現(xiàn)象。這種 Fano共振主要來(lái)源于不同種偶極縱模間的相互作用，能夠使金屬納米柱

4、在完全隱身和超強(qiáng)散射兩種狀態(tài)下進(jìn)行快速切換。利用得到的等價(jià)介電常數(shù)，我們能準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)非局域金屬納米柱完全隱身和超強(qiáng)散射對(duì)應(yīng)的頻率。該研究對(duì)于光學(xué)納米轉(zhuǎn)換器和納米內(nèi)存的設(shè)計(jì)有一定的理論指導(dǎo)意義。
　　3.非局域核殼金屬納米顆粒激光器的激發(fā)條件及增益閾值研究
　　利用非局域全波散射理論，我們建立了非局域核殼金屬納米顆粒激光器的激發(fā)條件并研究其增益閾值與其他物理參數(shù)間的關(guān)系。我們考慮兩種不同的核殼顆粒結(jié)構(gòu)：第一種為非局域金屬核-增

5、益殼型，第二種為增益核-非局域金屬殼型。對(duì)于前一種結(jié)構(gòu)的納米顆粒激光器，當(dāng)考慮金屬介電非局域性時(shí)，激發(fā)所需的增益閾值和增益基質(zhì)的折射率會(huì)提高。這一現(xiàn)象趨勢(shì)可以用前面得到的非局域金屬納米顆粒的等價(jià)介電常數(shù)進(jìn)行定性解釋。在增益核-非局域金屬殼型激光器中，存在兩種不同的激發(fā)態(tài)，分別對(duì)應(yīng)于非局域金屬殼的對(duì)稱和反對(duì)稱耦合模態(tài)。通過(guò)合理調(diào)節(jié)周圍環(huán)境介質(zhì)和增益基質(zhì)材料的折射率，在兩種激發(fā)態(tài)下我們都可以獲得較低的增益閾值，同時(shí)保持可調(diào)的尺寸參數(shù)空間。研

6、究結(jié)果表明，非局域?qū)υ鲆骈撝岛驮鲆婊|(zhì)折射率的影響在兩種激發(fā)模態(tài)下不一致。
　　4.高介電核-非局域金屬殼型納米顆粒的超散射研究
　　基于非局域全波電磁理論，我們研究了高介電核-非局域金屬殼型納米顆粒的散射性質(zhì)。該種核殼顆粒能同時(shí)支持不同級(jí)次的電磁散射極。通過(guò)合理設(shè)計(jì)核殼顆粒的半徑比我們能夠?qū)崿F(xiàn)不同種散射極的簡(jiǎn)并疊加，如電偶散射極和磁偶散射極的疊加及電四和磁四散射極的疊加，從而得到超越單一級(jí)次散射強(qiáng)度極限的超散射。我們證明，

7、對(duì)于此種核殼顆粒存在兩種獲取超強(qiáng)散射態(tài)的簡(jiǎn)并疊加方式。此外，由于非局域效應(yīng)是一種表面效應(yīng)，因此當(dāng)顆粒尺寸較大時(shí)，即使非局域金屬殼層很薄，這種核殼顆粒的非局域光學(xué)效應(yīng)不是非常明顯。
　　5.核殼納米顆粒復(fù)合材料體系的非線性光學(xué)雙穩(wěn)性質(zhì)研究
　　我們提出了一種基于三維石墨烯顆粒的復(fù)合材料，這種復(fù)合材料由包裹石墨烯的介電納米顆粒浸入周圍基質(zhì)構(gòu)成。在準(zhǔn)靜態(tài)近似下，我們解析獲得復(fù)合材料的有效三階非線性系數(shù)和非線性雙穩(wěn)方程。并研究?jī)?nèi)外電

8、場(chǎng)的光學(xué)雙穩(wěn)與物理參數(shù)間的關(guān)系，為實(shí)現(xiàn)低閾值光學(xué)雙穩(wěn)提供理論支持。同時(shí)，我們研究了由這種復(fù)合材料構(gòu)成的介電板的透射反射性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)透射率與外加電場(chǎng)強(qiáng)度也呈雙穩(wěn)關(guān)系。此外，為了探究金屬介電非局域性與非線性的耦合關(guān)系，揭示非局域性對(duì)光學(xué)雙穩(wěn)的影響，我們研究了二維情形下，Kerr介電核-非局域金屬殼納米柱的散射特性及其二維復(fù)合材料體系的非線性光學(xué)雙穩(wěn)性質(zhì)。在準(zhǔn)靜態(tài)近似下，我們推導(dǎo)得到了非局域下核殼柱的散射系數(shù)及內(nèi)外電場(chǎng)系數(shù)。討論金屬介電的非局域