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有機分子材料的非線性光學性質(zhì)的理論研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、近幾十年來,隨著激光器的誕生以及激光技術突飛猛進的發(fā)展,非線性光學逐漸成為現(xiàn)代光學的一個重要分支,它主要研究物質(zhì)與強光之間的相互作用。與此同時,非線性光學材料在激光的倍頻、混頻、參量放大與振蕩、集成光學、光學通訊、光束轉向、光束畸變消除、圖像放大與變換、光信息處理與光信號控制、光受限與閾值監(jiān)測、全光學連接、光計算機等方面顯示出誘人的應用前景,使得尋找非線性光學性質(zhì)好而響應速度極快的新型材料成為科研工作者研究的熱點。由于有機分子非線性光學

2、材料具有大的非線性光學系數(shù),寬的響應波段、良好的柔韌性、高的光損傷閾值和較低成本,以及易于合成、可以進行裁減和修飾等特點而備受重視。 本論文主要是利用基于從頭計算的量子化學理論和計算方法,研究了一系列實驗室合成的有機分子的線性和非線性光學性質(zhì)。討論了分子的結構與光學特性之間的關系,利用PCM溶劑模型研究了溶劑效應對分子光學性質(zhì)的影響。本論文研究的主要內(nèi)容與結果如下: 本文在含時密度泛函理論基礎上研究了一維D-π-A型不對

3、稱電荷轉移分子VPDB在氣相和不同溶劑中的非線性光學性質(zhì)。首先在密度泛函理論基礎上優(yōu)化了氣相下該分子體系的幾何結構;考慮溶劑效應時采用了極化連續(xù)模型,在密度泛函理論基礎上采用極化連續(xù)模型優(yōu)化了分子在不同溶劑中的幾何結構。然后在含時密度泛函理論基礎上,利用少態(tài)模型方法對該分子體系在氣相和不同溶劑中的非線性光學性質(zhì)進行了研究。由于該分子是近二維結構,因此在利用三態(tài)模型計算分子的雙光子吸收截面時,本文只考慮了χ,y方向。計算結果顯示,VPDB

4、分子體系在低頻范圍內(nèi)具有兩個電荷轉移態(tài),最大的單光子和雙光子躍遷都發(fā)生在第一激發(fā)態(tài)。分子同時吸收兩個光子從基態(tài)躍遷到雙光子吸收最大態(tài)(第一激發(fā)態(tài))時存在兩個激發(fā)通道,兩個激發(fā)通道之間的相互干涉項對于增大分子的雙光子吸收截面起了重要的作用。當分子處于溶劑環(huán)境中時,分子的雙光子吸收截面增大,這主要是由于分子激發(fā)態(tài)的激發(fā)能降低,基態(tài)與第一激發(fā)態(tài)間的躍遷偶極矩和固有偶極矩之差增大,但分子的非線性光學性質(zhì)與溶劑極性之間的關系并不是單調(diào)的。研究結果

5、還表明增大分子態(tài)態(tài)間的躍遷偶極矩,基態(tài)與激發(fā)態(tài)之間的偶極矩之差,以及使得各躍遷偶極矩矢量之間處于平行或反平行,這些因素都將會導致分子的雙光子吸收截面的增大。 本文還利用少態(tài)模型在DFT水平上討論了一種二茂鐵衍生物分子的一階超極化率的色散關系。計算結果表明,對于該分子,利用6-31G<'*>基矢能夠得到收斂結果,倍頻過程中的一階超極化率隨著輻射場頻率的增加而較快地增加,克爾過程中的一階超極化率隨著輻射場頻率的增加而緩慢地增加。計算

6、結果和實驗測量值符合得較好,從而說明了基于DFT水平上的少態(tài)模型在低能量的輻射場下可以很好地描述分子的動態(tài)一階超極化率。最后研究了在氣相和甲苯溶劑中八種二茂鐵衍生物分子的靜態(tài)線性以及非線性光學極化率。布局數(shù)分析表明,二茂鐵基所帶凈電荷為正,說明它是電子給體,通過π共軛體系與電子受體之間發(fā)生電荷轉移。在DFT/B3LYP的理論水平上,計算了分子靜態(tài)線性極化率和一階非線性超極化率,結果顯示在甲苯溶劑的極化率要比在氣相中的大,說明溶劑效應可以

7、增大分子的線性和非線性極化率。此外,還討論了分子共軛鏈的長度,受體的強度以及π共軛體系等因素對分子的線性和非線性極化率的影響。 本論文分為六章。第一章為綜述,簡單介紹了非線性光學以及非線性光學材料的研究進展。第二章介紹了研究多粒子體系的近似方法,包括玻恩-奧本海默近似、Harlree—Fock 近似、密度泛函理論以及幾種常用的交換關聯(lián)泛函。第三章介紹了含時微擾理論,把外場對分子體系的作用看作微擾,通過求解含時薛定諤方程,得到了單

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