八面體形TiO2對(duì)砷的吸附和光催化氧化研究.pdf

1、二氧化鈦?zhàn)鳛橐环N高效、環(huán)保、無毒的吸附材料和光催化材料，被廣泛的應(yīng)用在處理飲用水中的砷污染問題。由于溶液的pH值、吸附劑的濃度、吸附時(shí)間、催化時(shí)間等多種因素對(duì)吸附和催化砷的效果都有著重要的影響，因此探索這些影響因素和砷在二氧化鈦表面的吸附機(jī)理具有很重要的意義。
　　本文通過水熱法合成了完全暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦。XRD測(cè)試結(jié)果表明二氧化鈦為純的銳鈦礦相，SEM測(cè)試結(jié)果表明暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦分散均勻，形貌均一

2、，平均尺寸為96.34nm。BET測(cè)試結(jié)果表明暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦的比表面積為17.6m2·g-1,晶體表面存在大量介孔。用暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦?zhàn)鳛槲絼?duì)溶液中的三價(jià)砷和五價(jià)砷進(jìn)行吸附。在砷的濃度為0.2mg·L-1,吸附劑濃度為0.1g·L-1的條件下，三價(jià)砷和五價(jià)砷在pH值為4、7、9三種溶液中均在150min達(dá)到了吸附平衡。動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果顯示對(duì)三價(jià)砷和五價(jià)砷的吸附行為更符合假二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程，說明化學(xué)吸附占

3、主導(dǎo)地位。吸附等溫線擬合結(jié)果表明吸附更符合Langmiur等溫吸附模型，對(duì)三價(jià)砷和五價(jià)砷的飽和吸附量分別為1.8930 mg· g-1和1.8566 mg· g-1。在pH=1～13.5共14種溶液的吸附結(jié)果表明對(duì)三價(jià)砷在中性和弱堿性條件下吸附效果好，對(duì)五價(jià)砷在酸性條件下吸附效果好。在pH=1～13共13種溶液中進(jìn)行紫外光催化，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在pH=8～12五種條件下可以在30min內(nèi)將三價(jià)砷全部氧化為五價(jià)砷。利用密度泛函理論對(duì)三價(jià)砷和五

4、價(jià)砷在暴露(101)面的銳鈦礦二氧化鈦上的吸附進(jìn)行計(jì)算模擬在酸性、中性和堿性三種條件下的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和吸附能。三價(jià)砷和五價(jià)砷在(101)面上的吸附競(jìng)爭(zhēng)能力為:As(Ⅲ):AsO33-＞ OH-＞ HAsO2-3-＞ H2AsO-3＞ H2O＞H3AsO3; As(Ⅴ): AsO3-4＞OH-＞HAsO2-4＞ H2AsO-4＞H3AsO4＞H2O。在pH=8時(shí)三價(jià)砷溶液中主要為H2AsO-3; pH=4時(shí)五價(jià)砷溶液中主要為H2AsO-4;在