不同主導(dǎo)晶面納米TiO2吸附和光催化降解氣相甲苯研究.pdf

1、眾所周知，TiO2因其化學(xué)穩(wěn)定性高、廉價、環(huán)境友好等優(yōu)點受到光催化研究者的青睞。利用TiO2光催化降解氣相有機污染物具有良好的空氣凈化應(yīng)用前景。但TiO2降解芳烴類化合物的效率偏低，是制約該技術(shù)走向?qū)嶋H應(yīng)用的主要問題。在眾多提高TiO2光催化效率的嘗試中，晶面調(diào)控的方法引起了極大的關(guān)注，基于晶面調(diào)控開展的光催化劑活性和表/界面-環(huán)境的原位表征成為研究焦點。在本論文中，我們成功制備了一系列不同晶面暴露比的含有{001}和{101}晶面的T

2、iO2，利用搭建的氣相光催化原位漫反射紅外光譜(DRIFTS)裝置研究了TiO2{001}和{101}兩種不同晶面結(jié)構(gòu)與吸附、光催化降解氣相甲苯活性的關(guān)系。
　　我們發(fā)現(xiàn)高暴露{001}面的TiO2吸附甲苯的能力要優(yōu)于高暴露{101}面的TiO2。出現(xiàn)這種差異的主要原因是TiO2{001}和{101}面的表面結(jié)構(gòu)不同:{001}面含有幾乎100％的不飽和五配位Ti原子，這些原子表面的吸附水更容易發(fā)生化學(xué)解離形成端面Ti-OH羥基群

3、，為甲苯提供更多的活性吸附位;而{101}面只有50％的五配位Ti原子，吸附了較多的Ti-OH2羥基群，對甲苯的吸附能力相比之下較弱。在光催化降解方面，高暴露{001}面的TiO2在1小時內(nèi)降解甲苯(初始濃度為500 ppm)的效率約為高暴露{101}面的TiO2的六倍。結(jié)合理論計算的結(jié)果，我們認為高暴露{001}面的TiO2優(yōu)異的光催化降解性能主要由三方面的協(xié)同作用決定:首先，{001}面可以提供更多的活性吸附位;其次甲苯在{001}

4、面上的吸附能比在{101}面上更低;再次，{001}面上保留的自由吸附水可以在光催化降解的過程中不斷地進行化學(xué)解離并與光生空穴作用形成高活性的·OH，有助于促進氣相甲苯的降解。
　　本文利用原位DRIFTS直接觀察了不同暴露晶面的納米TiO2對氣相甲苯的吸附，揭示了不同晶面對TiO2吸附、光催化降解氣相甲苯影響的機制，這一工作表明晶面調(diào)控是提高TiO2光催化降解VOCs活性的重要手段之一，通過迸一步研究有望在空氣凈化方面更有效地發(fā)