共沉淀法制備載體及催化劑用于耐硫甲烷化的性能研究.pdf

1、煤制天然氣的核心技術(shù)是合成氣的甲烷化過程。采用耐硫甲烷化工藝可實現(xiàn)煤制天然氣短流程工藝，而開發(fā)高活性的耐硫甲烷化催化劑是其關(guān)鍵技術(shù)。
　　本文采用共沉淀方法制備了不同的復(fù)合氧化物載體，通過浸漬法制備了鉬基催化劑。通過活性評價和表征，發(fā)現(xiàn) ZrO2-Al2O3復(fù)合載體效果最佳。對于ZrO2-Al2O3復(fù)合載體，進(jìn)一步考察了三種不同制備方法（浸漬法、沉積沉淀法和共沉淀法）的影響。結(jié)果表明，共沉淀法制備的ZrO2-Al2O3載體負(fù)載Mo

2、物種后，催化劑的耐硫甲烷化活性最高，且ZrO2的適宜含量為15wt.％，此時載體表面活性Mo物種的分散度和無定型程度最高。在25%ZrO2-75%Al2O3上考察了鉬載量及助劑的影響。結(jié)果表明，當(dāng)MoO3的負(fù)載量接近其單層分散閥值為20wt.%時，催化劑的活性最高；助劑NiO或CoO對催化劑的穩(wěn)定性有明顯的改善作用。
　　與傳統(tǒng)的浸漬法相比，共沉淀法可使鉬組分在較大的負(fù)載量下保持較高的分散度，因此論文還采用共沉淀法制備了MoO3/

3、ZrO2催化劑。結(jié)果表明，MoO3的最佳負(fù)載量為25wt.%。進(jìn)一步考察了水浴溫度對催化劑耐硫甲烷化性能的影響，發(fā)現(xiàn)當(dāng)水浴溫度為65 ℃或85 ℃時，催化劑的耐硫甲烷化活性相當(dāng)且均高于45 ℃制得催化劑的活性。另外，與共沉淀法制得的MoO3/Al2O3催化劑相比，MoO3/ZrO2催化劑具有較高的耐硫甲烷化活性，這是由于MoO3/ZrO2催化劑表面具有更多數(shù)量的活性Mo物種且其分散度較高。通過考察反應(yīng)溫度對MoO3/ZrO2催化劑耐硫甲