低溫共沉淀法制備Cu-Mn復(fù)合氧化物的催化性研究.pdf

1、大氣污染會(huì)對(duì)人體造成很大的危害，大氣污染物主要分為氣溶膠狀態(tài)污染物和氣體狀態(tài)污染物兩種，其中CO和NOx是主要的氣體狀態(tài)污染物。銅錳氧化物作為一種價(jià)格低廉、性能優(yōu)異的催化劑，在消除CO和NOx方面有著重大作用。本文采用低溫共沉淀法合成銅錳復(fù)合氧化物催化劑，研究了煅燒溫度、有機(jī)溶劑、銅錳摩爾比等因素對(duì)催化性能的影響。采用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、程序升溫還原(H2-TPR)等

2、表征手段研究了催化劑的結(jié)構(gòu)和組成。主要工作內(nèi)容如下:
　　(1)采用低溫共沉淀法合成銅錳氧化物催化劑，研究煅燒溫度對(duì)催化劑催化氧化CO性能的影響。發(fā)現(xiàn)在煅燒溫度為350℃制備的催化劑表現(xiàn)出最佳的性能，可在45℃實(shí)現(xiàn)CO完全轉(zhuǎn)化。隨著煅燒溫度的增加，催化劑的比表面積下降，表面活性位點(diǎn)減少，表面吸附氧物種含量減少，對(duì)O2的吸附能力減弱。并且較高的煅燒溫度造成了Cu+離子的出現(xiàn)，使催化劑還原性降低，導(dǎo)致催化劑性能下降。
　　(2)

3、通過(guò)改變有機(jī)溶劑來(lái)控制產(chǎn)物的形貌，可以進(jìn)一步了解催化劑的形貌與性能之間的關(guān)系。結(jié)果表明，不同形貌銅錳氧化物催化劑比表面積、孔道結(jié)構(gòu)、表面物種都不同，進(jìn)而產(chǎn)生了催化活性的差異。在乙二醇/水溶劑中合成的催化劑CuMnO-EG為啞鈴型的粗糙顆粒，啞鈴末端為類(lèi)似扇尾狀的開(kāi)裂結(jié)構(gòu)，有利于氣體傳輸和孔道吸附，可以使催化性能有所提高。具有最佳催化活性的CuMnO-EG可實(shí)現(xiàn)常溫下74％的CO轉(zhuǎn)換率，而且在45℃下經(jīng)過(guò)8h催化壽命測(cè)試，還能保持100％

4、的CO轉(zhuǎn)換率。
　　(3)研究低溫共沉淀過(guò)程中Cu/Mn摩爾比對(duì)銅錳催化劑催化CO還原NO的性能影響。結(jié)果表明，不同Cu/Mn摩爾比的銅錳氧化物催化劑的形貌、比表面積、組成也都不同。當(dāng)銅含量較高時(shí)，催化劑主要是氧化銅和銅錳復(fù)合氧化物，而錳含量較高時(shí)，催化劑主要是氧化錳和銅錳復(fù)合氧化物。銅錳復(fù)合氧化物是主要的活性成分。當(dāng)Cu/Mn摩爾比為1/2時(shí)，銅錳催化劑具有很高的催化能力，在230℃時(shí)NO轉(zhuǎn)換率達(dá)到100％，235℃時(shí)N2選擇性