以陰離子表面活性劑為模板合成表面功能化的介孔二氧化硅材料.pdf

1、介孔二氧化硅材料在吸附、分離、催化等方面具有廣闊的應(yīng)用前景，因此一直是材料合成研究的熱點。介孔材料合成時要實現(xiàn)在微米尺度上的形態(tài)參數(shù)的控制和納米尺度上的介觀結(jié)構(gòu)，因此，多級結(jié)構(gòu)介孔材料合成至今仍是材料合成中具有挑戰(zhàn)性的研究課題。本論文在陰離子表面活性劑體系中成功地制備了具有三維立方介觀結(jié)構(gòu)的介孔二氧化硅材料，并將其功能化應(yīng)用于催化對硝基苯酚加氫反應(yīng)，結(jié)果顯示出很好的催化效果。同時在該體系中通過引入超聲的方法合成出具有空心結(jié)構(gòu)的二氧化硅材

2、料，并對合成條件進(jìn)行了研究。本論文主要分為兩部分：
　　 (1)通過在陰離子表面活性劑(十二烷基肌氨酸鈉)體系中加入共結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑(N-[3-(三甲氧基硅基)丙基]乙二胺(DAPS)或者3-[2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基-三甲氧基硅烷(TAPS)，分別用這兩種共結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)導(dǎo)向，通過調(diào)節(jié)體系的pH值來控制陰離子表面活性劑的組裝。我們通過調(diào)節(jié)體系的共結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的用量成功地制備了具有3D立方相的介孔二氧化硅(DAMS和

3、TAMS)材料。合成出的立方介觀結(jié)構(gòu)Fd3m的材料，在萃取后去除表面活性劑形成了表面含有N-氨乙基-γ-氨丙基(標(biāo)記為DAMS)和3-[2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基(標(biāo)記為TAMS)的介孔材料。我們將此材料吸附貴金屬Pd后，催化對硝基苯酚加氫反應(yīng)，此材料顯示出較高的催化活性。
　　 (2)按照陰離子表面活性劑體系的組裝方法，用N-十二烷基肌氨酸鈉作為模板，(N-[3-(三甲氧基硅基)丙基]乙二胺(DAPS)或者3-[2

4、-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基-三甲氧基硅烷(TAPS)為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，正硅酸乙酯為硅源，制備了形貌是空心結(jié)構(gòu)的介孔二氧化硅。合成的空心球直徑是在100-500nm之間，球殼較薄而且厚度很均勻，厚度大約在35-40nm，球殼內(nèi)的介孔結(jié)構(gòu)為高度有序的輻射型排列。這種結(jié)構(gòu)有利于分子的擴(kuò)散和傳輸。通過萃取的方法去除表面活性劑后，得到了內(nèi)壁中N-氨乙基-γ-氨丙基(標(biāo)記為DMHS)和3-[2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基(標(biāo)記為TMH