Fe2+激活過硫酸鹽降解三氯苯甲醚的影響因素及機理研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟的發(fā)展和人們生活水平的提高，飲用水安全問題日益受到人們的關(guān)注。嗅味是人們判斷飲用水安全性和可接受度最主要的指標(biāo)。近年來，國內(nèi)外飲用水嗅味事件頻繁發(fā)生，給人們的生產(chǎn)生活造成損失。因此，研究飲用水處理中嗅味物質(zhì)的去除技術(shù)對嗅味事件的應(yīng)急處理具有重要的意義和價值。2，4，6-三氯苯甲醚(TCA)是一種典型的土霉味物質(zhì)，在飲用水處理中頻繁檢出，具有極低的嗅閾值(＜10ng/L)，常規(guī)水處理工藝和普通的水處理氧化劑較難將其去除。為了探究對

2、TCA有效的去除技術(shù)，采用Fe2+激活過硫酸鹽(PS)生成強氧化性的硫酸根自由基SO-4·降解TCA。激活過硫酸鹽(PS)生成硫酸根自由基SO-4·的高級氧化技術(shù)最初應(yīng)用于土壤和地下水的原位化學(xué)修復(fù)，在嗅味物質(zhì)等微量有機污染物去除方面的應(yīng)用比較罕見。同時，F(xiàn)e2+激活PS是一種環(huán)境友好、反應(yīng)條件溫和的產(chǎn)生SO-4·的方式。因此，本研究選擇將Fe2+激活PS生成強氧化性的SO-4·應(yīng)用于難去除土霉味物質(zhì)TCA的降解。
　　本文研究了

3、Fe2+激活PS生成SO4·降解TCA的影響因素，實驗結(jié)果表明:PS/Fe2+的最佳比例為1∶1.5，反應(yīng)的前10min較好地符合偽一級動力學(xué)模型，偽一級動力學(xué)常數(shù)隨著PS投加量的增加而增加;pH=7時，TCA去除效果最好。絡(luò)合劑檸檬酸和EDTA使TCA2min內(nèi)的快速反應(yīng)階段變得更加明顯，但是過量的檸檬酸和EDTA會阻礙反應(yīng)慢速階段的進(jìn)行。草酸絡(luò)合Fe2+激活PS對TCA的去除效果不佳，可能是由于競爭反應(yīng)中生成的SO-4·，從而降低T

4、CA的去除率;1mg/L的腐殖酸對反應(yīng)起促進(jìn)作用，增加腐殖酸投加量對反應(yīng)促進(jìn)作用不明顯;和一次性投加Fe2+相比，分步投加Fe2+能夠?qū)CA起到更好的降解效果，30min時TCA的去除率和一次性投加Fe2+時60minTCA的去除率相當(dāng)。在以Fe0作為Fe2+的來源激活PS降解TCA的實驗中，酸性條件更利于Fe0腐蝕釋放更多的Fe2+，從而取得更好的TCA去除效果。Fe2+/ps系統(tǒng)降解TCA時存在Fe3+-Fe2+的循環(huán)，TCA降解

5、的中間產(chǎn)物可以將Fe3+還原為Fe2+，從而出現(xiàn)持續(xù)激活PS產(chǎn)生SO-4·降解TCA的慢速反應(yīng)階段。Fe2+/ps系統(tǒng)降解TCA的主要中間產(chǎn)物是三氯苯酚(TCP)。
　　電子順磁共振波譜儀(EPR)對Fe2+/ps系統(tǒng)中生成自由基的分析表明:pH=3時，反應(yīng)中主要生成的自由基是SO-4·;pH=7時，反應(yīng)中同時有SO-4·和OH·生成，二者同時發(fā)揮氧化作用;pH=10時，反應(yīng)中主要生成的自由基是OH·，SO-4·的生成量很少。此外